Advanced Materials:新兴的可持续CO₂管理技术和材料

近年来大气中CO2浓度迅速上升,气候和环境问题严重恶化,碳中和措施正在世界各国如火如荼的进行。近些年,CO2治理技术引起了学术界和工业界的广泛关注。首先,CO2捕集技术是目前最经济可行并能有效降低工业烟气点源碳排放的技术。在CO2捕集之后,传统的储存过程自身并不能带来经济效益,反而需要大量资本投入,阻碍了其工业适用性;而且,地下和海洋CO2封存技术的安全性仍存在许多问题。富有前景的替代方案则是将捕获的CO2作为一种可再生原料,实现直接利用或转化为高附加值的化学品和燃料,不仅可以减少碳排放,还能产生工业价值和经济收入来抵消碳捕集的成本,甚至可以创造正现金流。同时,利用可再生能源,如太阳能、风能和潮汐能,将CO2转化为能源产品,还可以将这些丰富但间歇性可再生能源以化学键形式储存起来,便于运输和高效率利用。这种可持续的CO2管理技术可以实现从线性碳经济向环形碳中和经济的转变,实现能源的可持续性利用(图1)。

图1. CO2管理系统

近年来,可持续CO2管理技术的研究取得了显著进展,部分技术已实现工业化实际应用。因此,迫切需要对新兴先进的技术进行及时且全面系统的总结。最近,陈忠伟院士团全面系统地总结了可持续CO2管理技术,不仅涵盖了CO2捕集、催化转化(热化学、电化学、光化学和可能的组合)以及直接利用方面,还包括了新兴的捕集和原位转化集成体系、以及人工智能驱动的智能碳管理材料研究。特别地,陈忠伟院士团队从材料学研究的多重角度,深刻讨论了反应的机理理解、新兴的关键材料(例如碳纳米材料、金属有机框架材料(MOF)、共价有机框架材料(COF)、沸石分子筛、离子液体)的合理设计和精确调控、材料的工业应用条件和前景。最后,陈忠伟院士团队基于社会的多个层面(学术、工业、政府、商业、市场、经济投资等)提出新的观点,总结了先进的材料和技术在可持续CO2管理中面临的关键问题和未来的机会。该综述可以作为发展碳管理材料系统的指导手册,使得在这个快速发展且潜在改变世界的研究领域的科学家和工程师受益。

首先,该综述全面总结和比较了不同CO2捕集技术和材料,包括多孔材料吸附(图2)、膜分离、化学吸收、化学循环、以及新兴的电化学CO2捕集(图4)。

图2. 多孔材料用于CO2捕集

图3. 极微孔调控策略用于优化CO2捕集性能

图4. 新兴的电化学CO2捕集技术

对于CO2催化转化过程,驱动力包含了热、电、光。在CO2热催化转化过程中,技术最为成熟的包括CO2甲烷干法重整(如图5)、CO2加氢制甲醇(如图6)、CO2加氢制甲酸(如图7)。CO2电催化转化分为低温电催化和高温电催化(图8),后者通常是基于固体氧化物电解池(SOEC)用于CO2和H2O的共电解,其具有更高的转化效率和稳定性以及更多的产物种类(图12)。CO2光催化转化可以通过先进的策略包括扩大光吸收波长范围、增强电子和空穴分离效率、调节光催化剂的电子结构和配位环境来加快反应动力学,来提高光转化的效率。此外,新兴的光驱动CO2催化转化过程还包括了光电转化和光热转化。

图5. CO2甲烷干法重整反应机理和技术过程

图6. CO2加氢制甲醇反应机理和路径

图7. CO2加氢制甲酸反应机理和路径

图8. 低温、高温电催化CO2转化

图9. CO2还原反应路径

图10. CO2还原产物的能量密度和价值(每能源单位的市场价格)

图11. CO2还原反应电催化剂设计策略

图12. 基于固体氧化物电解池(SOEC)的CO2/H2O共电解材料和技术

图13. 光催化CO2还原

CO2直接利用技术包括了提高原油采收率(EOR)、CO2矿化作用(如图14)、海水淡化用于饮用水生产、微藻固定CO2用于生物燃料生产、金属-CO2电池(如图15)。

图14. 自然岩石和工业废物的CO2矿化作用

图15. 金属-CO2电池

新兴先进的CO2管理技术包括i) 集成CO2捕集和原位转化技术(图16),提供了高效且高成本效益的方法实现可持续CO2管理;ii)人工智能 (AI) 驱动的智能CO2管理技术,通过机器学习自主解决包含各种条件的复杂任务,在构建材料性质-性能关系、理解材料化学、和加速发现新的CO2管理材料方面做出了巨大贡献,已成功应用于CO2捕集材料(图17)、CO2还原催化材料(图18)的研究。

图16. 集成CO2捕集和原位转化技术和材料

图17. 基于机器学习的MOFs材料智能研究用于CO2捕集

图18. 基于机器学习的CO2还原催化材料智能研究

表1. 不同CO2管理技术的优势和关键问题

作者简介:

张震,加拿大滑铁卢大学博士后研究员。2021年获得滑铁卢大学化学工程博士学位,主要研究方向是纳米功能材料设计与合成,用于电化学能源转化和储存系统,包括1)电催化:氧电催化(氧还原, ORR;氧析出, OER)、二氧化碳电催化(CO2还原, CO2RR)、硫电催化(多硫化物转化)、氢电催化(析氢反应, HER);2)新型电池体系:金属空气电池、锂/钠硫电池;3)CO2捕集和转化。相关代表性成果以第一作者发表在J. Am. Chem. Soc., Matter, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Nano(2篇), Nano Energy, J. Mater. Chem. A, Small Methods等期刊上,总引用1400余次,H因子21。

陈忠伟院士,加拿大滑铁卢大学化学工程学院和纳米技术工程中心教授,应用纳米材料与清洁能源实验室主任,滑铁卢大学电化学能源中心主任,加拿大皇家科学院院士,加拿大工程院院士,加拿大国家首席科学家(Canada Research Chair, Tier 1),国际电化学能源科学院(IAOEES)副主席。担任ACS Applied & Material Interfaces副主编,Renewables主编,Energy & Environment Book Series主编。陈忠伟院士团队常年致力于先进材料和电极的发展用于可持续能源体系的研发和产业化,包括燃料电池,金属空气电池,锂离子电池,锂硫电池,液流电池,固态电池,CO2还原等。陈忠伟院士以第一作者或通讯作者身份在Nat. Energy, Nat. Nanotechnol., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Edit., Adv. Mater., Joule, Matter, Chem, Energy Environ. Sci., Chem. Rev., Chem. Soc. Rev.等国际顶级期刊发表论文400余篇,被引用45000余次, H因子107;申请/授权美国、中国和国际发明专利70余项,多项成果实现产业化转化和应用。

课题组主页:

http://chemeng.uwaterloo.ca/zchen/

论文信息:

Emerging Trends in Sustainable CO2-Management Materials

Zhen Zhang, Yun Zheng, Lanting Qian, Dan Luo, Haozhen Dou, Guobin Wen, Aiping Yu, Zhongwei Chen*

Advanced Materials

DOI: 10.1002/adma.202201547

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202201547