Small Structures 电化学表面重构助力直接燃料电池阳极乙醇氧化反应

直接燃料电池技术是一种将有机小分子内部化学能高效转化为电能的新能源技术方案,在学术研究和商业应用上均受到了广泛关注。相比于氢气燃料,有机小分子燃料具有更易储存、更高的能量密度和更好的安全性的优势。然而,阳极贵金属催化剂在催化氧化有机小分子时,存在着催化剂易被中间产物毒化和金属组成易氧化溶出等问题,直接燃料电池技术的商业化应用仍然面临着巨大挑战。因此,在开发高活性、低成本阳极催化剂的基础上,如何实现阳极反应稳定性和催化剂组成稳定性的提升,对推动直接燃料电池技术的商业化应用具有重要的研究意义。

基于此,中国科学技术大学俞书宏院士团队近日在Small Structures上报道了一种基于原位电化学后处理技术的贵金属合金电催化剂表面重构的方法。结合循环伏安法(CV)和恒电位计时电流法(PC),在具有三维框架结构3DMA)的PdCu纳米管催化剂表面成功构建了高活性的多原子层Pd-Skin结构。同时,研究人员通过对电化学后处理过程中的PdCu纳米管的几何形貌、表面原子排布和电子结构的连续追踪与解析,揭示了电化学后处理技术对催化剂表面Pd-skin结构形成的影响机制。电催化乙醇氧化反应测试结果表明,CV和PC两种电化学后处理技术的结合,不仅能够保持PdCu合金催化剂原有的高效乙醇电催化氧化活性(质量活性5.18 A mg-1Pd,比活性35.1 mA cm-2),而且可以实现其电催化稳定性的提升。更重要的是,PdCu合金催化剂表面多原子层Pd-Skin结构的形成有效抑制了电催化反应过程中的不稳定过渡金属的氧化溶出。因此,在稳定性测试过程中,具有Pd-skin结构的PdCu合金催化剂展现出优异的结构稳定性和组成稳定性。上述原位电化学后处理技术不仅有望成为不同贵金属合金电催化剂的表面重构的通用的和有效的方法,该技术也因其原位实现催化剂表面重构的特性具备一定的规模化应用潜力。

图1. PdCu纳米管合金电催化剂的结构、乙醇氧化性能及表面结构演变示意图。

论文信息:

Electrochemically Activated Surface Reconstruction of PdCu Nanotubes for Improved Ethanol Oxidation Electrocatalysis

Qi-Qi Fu, Hui-Hui Li*, Liang Xu, Yu-Da Li, Shu-Hong Yu*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100216

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100216