Advanced Sustainable Systems:在富氮氮化碳材料上构筑高分散的Ni活性位点以提升光催化NO去除性能

人类社会的高度工业化及化石燃料的消耗导致大量氮氧化物(NOx,如NO及NO2等)的排放,对全球生态系统及人体健康造成极大威胁。目前,工业上常用的NOx去除技术是选择性催化还原技术(SCR),该技术是以NH3为还原剂在250 oC以上将工业锅炉尾气中高浓度的NOx还原成N2和H2O,但NH3-SCR技术不仅能耗大、成本高而且反应条件苛刻,同时高值NH3的大量消耗导致该技术的经济性较差。最近,人们关注如何在室温下通过节能环保技术消除低浓度的氮氧化物,例如光催化、电催化和光电催化等,其中基于太阳光驱动的半导体光催化技术凭借其低廉、绿色特性成为最有前景的技术之一。光催化过程中,半导体受光激发产生光生载流子,然后分离并迁移至催化剂表面与吸附的O2分子反应生成强氧化性的活性氧物种(ROS),随后NOx在ROS的作用下转化为无毒的硝酸根。在众多半导体材料中,石墨相氮化碳材料因成本低、稳定性好、环境友好等优势受到广泛关注,但其带隙较宽,可见光吸收范围有限。对其进行结构修饰,如富氮化处理,可大幅提升其光吸收范围。

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华中农业大学理学院“先进材料与绿色催化课题组”陈浩教授与张晓虎副研究员提出了一种简便的两步煅烧法将高分散的Ni活性位点负载到富氮的氮化碳(C3N5,带隙为约2.2 eV)材料上,制备出Ni-C3N5光催化剂,表现出优异的光催化NO去除性能。研究结果表明,Ni活性位点的存在形态类似于高分散的单原子形态而非单质镍或镍基化合物,其负载可显著提升材料的光生载流子分离效率、氧分子活化及活性氧物种(·O21O2、·OH)的产生能力。性质测试表明,Ni-C3N5的光催化NO去除效率达到54%,远高于单一的C3N5材料(35%),同时材料的循环测试稳定性非常好(4次循环以及120分钟连续长时间光照测试性能基本维持不变)。机理研究表明,不同活性氧物种在NO去除过程中的发挥不同的作用,其中·O2在NO到NO2的转化过程中发挥主要作用,而1O2和·OH在NO2到NO3的彻底氧化过程中发挥主要作用。该研究充分展示了非贵金属活性位点在光催化NO去除中的作用,同时为相关机理研究及深入探究活性氧物种的作用提供了新的思路。

论文信息:

Construction of Highly Dispersed Ni Sites on N-rich Carbon Nitride for Enhanced Photocatalytic NO Removal

Lixiao Han, Jinming Huang, Jin Zhan, Xiaohu Zhang*, Shengyao Wang, Hao Chen*

Advanced Sustainable Systems

DOI: 10.1002/adsu.202200009

原文链接:https://doi.org/10.1002/adsu.202200009