Small Methods: 利用局域场表面等离子体共振效应助力提高钙钛矿量子点发光二极管效率

近年来,铅卤钙钛矿量子点发光二极管(PQD-LED)已经取得了一些显著的进步。在过去的几年中,其外量子效率最高已超过20%,这表明CsPbX3 PQDs也成为照明和显示领域的新一代荧光材料。然而,目前PQD-LED的性能仍落后于商用的无机III-V族发光二极管和其他有机发光二极管。根据之前的报道,PQD-LED的性能在很大程度上依赖于PQDs层自身的辐射和非辐射复合过程。因此,人们提出了多种抑制PQDs的非辐射复合过程的方法,从而提高PQDs的荧光量子效率,例如,离子掺杂处理和表面配体工程。但对于PQDs在LED中辐射复合过程的调制仍然有限。

最近,吉林大学宋宏伟教授、白雪教授团队,通过在基于Ca2+-CsPbBr3的PQD-LED中引入金纳米粒子,利用金纳米粒子的表面等离子体共振效应有效提高PQDs的辐射复合速率。通过在器件制备过程中系统地调控金纳米粒子的与发光层的有效作用距离以及金纳米粒子的尺寸、浓度,从而对PQDs层的辐射复合速率产生了明显的增强效果。随后,利用有限时域分差法对其增强效果进行理论模拟计算。最终结果表明,经过金纳米粒子的共振效应,量子点薄膜的辐射复合速率从0.7×107 s-1提高到6.6×107 s-1,荧光量子效率由31.5%提高到73.3%,所制备的电致发光器件的亮度从16824 cd m-2提高到63931 cd m-2, EQE从4.2%提高到10.5%。本工作也为提高其他LED和光电器件性能提供了一种有效的策略。

【图1】(a)原始CsPbBr3以及不同CaBr2投入量的Ca2+-CsPbBr3 PQDs的TEM图像;(b)-(c)未刻蚀与刻蚀后的Ca2+-CsPbBr3 PQDs中Ca的XPS能谱;原始的CsPbBr3 PQDs和Ca2+-CsPbBr3 PQDs在CaBr2投入量为0.1、0.2、0.4和0.8 mmol下的(d)吸收和发射光谱,(e)PLQYs和(f)时间分辨光谱。

【图2】(a)掺杂Au NSs的Ca2+-CsPbBr3 PQD-LEDs的原理图;(b)器件的横截面SEM图像;(c)无Au NSs掺杂和Au NSs掺杂时Ca2+-CsPbBr3 PQD-LEDs的EL光谱;(d)-(e)Ca2+-CsPbBr3 PQD-LEDs中无Au NSs以及Au NSs在不同位置的J-V-L曲线以及EQE;(f)-(g)基于不同浓度以及不同尺寸的Au NSs 调控的器件J-V-L曲线以及EQE统计图。

【图3】(a)ITO/TmPyPB/Ca2+-CsPbBr3 PQDs复合薄膜和Au NS尺寸分别为10、15、20、25和30 nm时ITO/TmPyPB@Au NSs/Ca2+-CsPbBr3 PQDs复合薄膜的发射光谱以及在365nm紫外灯下照片;(b)Au NSs与量子点作用距离分别为0、10、20和40 nm时ITO/TmPyPB@Au NSs/Ca2+-CsPbBr3 PQDs复合薄膜的时间分辨光谱;(c)复合薄膜的在365 nm激发下辐射复合速率随作用距离的变化统计图。

【图4】(a)ITO/TmPyPB@Au NS复合膜中Au NSs与量子点不同作用距离(0、10、20和40 nm)时在515 nm处的电场强度增强分布(俯视图);(b)-(d)515 nm处平均电场强度的增强随Au NSs与量子点不同作用距离、Au NSs的间隔以及Au NSs的尺寸的变化;(e)-(g)515 nm处PL增强因子随Au NSs与量子点不同作用距离、Au NSs的间隔以及Au NSs的尺寸的变化。

【图5】(a)基于TmPyPB和TmPyPB@Au NSs纯空穴和纯电子器件的J-V特性;(b)有无Au NSs掺杂的TmPyPB层的Tauc图、二次截止区域和电离能与WF之间的能量偏移量;(c)PQD-LED的能级图(虚线框代表没有Au NSs的原始TmPyPB)。

论文信息:

Efficient Radiative Enhancement in Perovskite Light-Emitting Devices through Involving a Novel Sandwich Localized Surface Plasmon Structure

He Shao, Xiufeng Wu, Donglei Zhou, Wenda Chen, Lifang Li, Wen Xu, Lin Xu, Biao Dong, Xue Bai*, Hongwei Song*

Small Methods

DOI: 10.1002/smtd.202200163

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202200163