Small:MoS₂纳米管可控制造及催化应用

二硫化钼(MoS2)作为在电催化领域广泛研究的过渡金属硫属化合物(TMDs)代表,具有成本低、组分可调、催化活性好等优点。越来越多的人关注使用二维MoS2作为负载Pt原子的载体。Pt原子掺杂在MoS2中不仅可以保持其作为H吸附的主要活性位点,同时有助于提高MoS2中的S原子催化活性。与二维MoS2纳米片相比,MoS2纳米管阵列具有更高的比表面积,可防止Pt原子聚集,有潜力成为更优良的载体。目前,气相反应、化学输运反应、热解法、湿法刻蚀法等方法有力地促进了MoS2纳米管的合成。然而,这些方法不能精确控制MoS2纳米管的壁厚和直径。同时,MoS2纳米管的壁厚和直径对电催化析氢性能的影响也亟待阐明。

东南大学机械工程学院刘磊教授课题组应用原子层沉积(ALD)技术在AAO模板上可控地生长了MoS2薄膜,刻蚀AAO后成功获得了MoS2纳米管阵列。通过控制ALD的循环次数,成功获得了具有不同超薄壁厚(<10层)的MoS2纳米管;通过控制AAO模板的直径,制备了不同管径的MoS2纳米管。测试结果表明,壁厚为30个ALD循环和管径为70 nm的MoS2纳米管最有利于析氢,直径过小的纳米管不利于形成单原子Pt掺杂,而直径过大的纳米管会降低催化剂的比表面积。研究发现,MoS2纳米管比二维MoS2纳米片更适合作为Pt原子的载体用于电催化析氢。Pt负载在管状MoS2的过电势为32 mV,优于商业的Pt/C催化剂(41 mV)。基于密度泛函理论的计算表明,MoS2纳米管具有比平面MoS2更低的形成能,说明其更容易产生缺陷。并且Pt原子占据Mo空位的情况下,其吉布斯自由能接近于零(-0.055 eV)。

该项工作通过原子层沉积辅助牺牲AAO模板策略可控制备MoS2纳米管具有一定的通用性,该技术可以推广到制备其它过渡金属硫族化合物的管状结构。同时,使用管状而非平面MoS2作为Pt原子载体的策略为提高电催化析氢性能提供了一种有效的方法。

论文信息:

Pt Atom on the Wall of Atomic Layer Deposition (ALD)-Made MoS2 Nanotubes for Efficient Hydrogen Evolution

Songlong Jiao, Mengshu Kong, Zhenpeng Hu, Shiming Zhou, Xiaoxuan Xu*, Lei Liu*

Small

DOI: 10.1002/smll.202105129

原文链接:

https://doi.org/10.1002/smll.202105129