Advanced Functional Materials:协调石墨烯层间距,匹配锌离子溶剂化结构实现高效致密储能

锌离子混合电容器(ZIHCs)因其低成本、高安全、高柔性等特性,在可穿戴电子领域展现出了巨大的应用潜力。然而目前锌离子混合电容器的体积性能并不能应对可穿戴电子设备应用场景的需求。对于柔性电化学储能器件,体积能量密度是决定器件应用前景的关键性能指标,这就需要致密化电极材料孔隙与溶剂化电解液离子尺寸匹配,实现电极-电解液体系的最优致密化储能。

近日,苏州大学能源学院邵元龙教授团队和苏州大学纳米学院的程涛教授合作,通过协调石墨烯薄膜层间距与锌离子溶剂化构型,实现了锌离子的电化学高效存储,并获得了Cvol=235.4 F cm-3较高体积电容和Cssa=72 µF cm-2超高的孔隙利用率。该工作首先通过褶皱还原氧化石墨烯薄膜与氧化石墨烯片层复合抽滤,通过调节两者比例实现薄膜层间距的有效调控,并借助固态核磁技术对电解液离子在石墨烯薄膜层状孔隙内的分布状态进行了系统表征,验证了石墨烯层间孔隙增大显著增加了溶剂化离子进入石墨烯层间的比例,优化了大尺寸水合锌离子的动力学传输行为。与此同时,研究团队进一步通过阴离子体系设计,调控了锌离子的溶剂化尺寸,借助NMR,MS,Raman等一些表征技术和分子动力学模拟,验证了ZnCl2电解液体系内比六水合锌离子更小尺寸的Zn(H2O)5Cl+溶剂化结构的存在,最终与密堆叠石墨烯薄膜适配,进一步优化得到了最优致密化储能的锌离子混合电容器件,揭示了可实现致密化储能的本质原因。

文章图1. (a)真空抽滤法制备层间距可调的石墨烯薄膜;(b)浸润ZnSO4水系电解液石墨烯薄膜的1H固态核磁;(c)层间距对空间利用率的影响;(d)不同锌基电解质中锌离子的溶剂化结构。

论文信息:

Harmonizing Graphene Laminate Spacing and Zinc-Ion Solvated Structure toward Efficient Compact Capacitive Charge Storage

Jinrong Luo, Liang Xu, Haiming Liu, Yusong Wang, Qing Wang, Yanyan Shao, Menglei Wang, Dongzi Yang, Shuo Li, Liang Zhang, Zhou Xia, Tao Cheng*, Yuanlong Shao*

Advanced Functional Materials

DOI: 10.1002/adfm.202112151

文章链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202112151