Advanced Functional Materials:用于催化合成氨反应的微型氮气萃取器

氨作为一种无碳燃料,是重要的绿色能源,也是一种理想的储氢材料。目前,工业合成氨还是主要依靠传统的Haber–Bosch过程,原料为纯氮气和氢气在高温高压下合成,条件苛刻,能耗高,因此迫切需要探索一种绿色高效合成氨技术。电化学合成氨能将氮气通过电化学催化过程在温和条件下进行氨合成,是一种有前景的绿色氨合成法。但是该技术发展仍受制于许多问题,如催化剂活性低,析氢副反应严重等问题,特别是在水系氮还原合成氨体系中,氮气在水中的极低的溶解度(室温标准大气压下体积分数仅为0.0144)严重限制了反应活性。

针对氮气在水系电解液中溶解度极低,限制了反应物供给的问题,南通大学钱涛教授团队和苏州大学晏成林教授团队设计了一种微型氮气萃取器从水中萃取、富集氮气供给给催化剂。微型萃取器由聚合物框架和高氮气溶剂解的萃取溶剂构成。其中萃取剂为四氢呋喃,氮气在其中的溶解度(摩尔分数)是在水中的40倍,因此能从水中萃取氮气;聚合物框架则起到稳定萃取器在水系电解液中的结构的作用。氮气萃取器包裹在负载了催化剂的工作电极上形成超薄界面系统,从水中萃取氮气为催化剂创造富氮气环境,可以有效抑制析氢副反应并增强氨合成反应,在-0.2 vs. RHE的电位上氨产率为58.3 μg h-1 mg-1,效率达80.1%。

上述研究工作得到了国家自然科学基金项目(52071226, 51872193, U21A20332和5192500409)、江苏省自然科学基金项目(BK20190827和BK20181168)和南通大学高层次人才科研条件经费(0308076)的支持。

论文信息:

Interfacial Microextraction Boosting Nitrogen Feed for Efficient Ambient Ammonia Synthesis in Aqueous Electrolyte

Xiaowei Shen, Sisi Liu, Xinyao Xia, Mengfan Wang, Haoqing Ji, Zhenkang Wang, Jie Liu, Xinsong Zhang, Chenglin Yan, Tao Qian*

Advanced Functional Materials

DOI: 10.1002/adfm.202109422

原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202109422