Advanced Energy Materials:串联光热催化助力氮气氧化制硝酸

氮气的绿色转化与利用是能源与环境领域的前沿研究方向之一,光催化为在温和条件下实现高效固氮提供了新的途径,近年来得到了广泛研究。但光催化反应仍面临着可见光利用率低以及产物选择性的限制。光热催化作为一种新型的合理利用全光谱的方式,成为新的研究热点,但如何有效实现多能量场耦合,同时如何合理讨论并区分光热催化过程中光效应,热效应,以及设计开发相应的仪器表征手段方面,目前尚未定论,仍有待于进一步地探索。

基于上述问题,近日,中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员团队开发了一种基于钯修饰二氧化钛的串联光热催化氮气氧化制备硝酸的新反应体系。该体系模拟氨氧化制备硝酸的工业步骤,将氮气氧化过程和水合过程进行串联,实现催化材料与水分子的空间分离,避免水作为反应物对固氮反应的影响(产氢、氮气/硝酸还原等副反应),进而实现了高选择性制备单一氧化产物硝酸。与此同时,该团队详细系统研究了光热催化过程中光与热的区别,该研究方法可拓展到其他光热驱动反应的研究过程中。同时,一种新型的温度时间响应的电子顺磁共振谱检测法被提出,该方法的开发为光热催化研究中新表征手段的开发和利用提供了一定思路,未来希冀有更多的光响应,热响应的检测手段被开发和利用,以丰富和发展光热催化研究领域,同时对其中的新现象进行更合理的解释和分析。

光热辅助光催化 N2 氧化过程的示意图

该工作提出了一种新的光热协同反应策略,反应物仅为氮气、水和氧气,硝酸是唯一的液相含氮产物,为高活性、高选择性的绿色人工光固氮反应体系设计提供了重要依据。

通讯作者为中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员和施润副研究员,第一作者为中国科学院大学博士研究生张学瑞。

【通讯作者简介】

张铁锐简介:中国科学院理化技术研究所研究员、博士生导师,中国科学院光化学转化与功能材料重点实验室主任。吉林大学化学学士(1994–1998),吉林大学有机化学博士(1998–2003)。之后,在德国(2003–2004)、加拿大(2004–2005)和美国(2005–2009)进行博士后研究。2009年底回国受聘于中国科学院理化技术研究所。主要从事能量转换纳米催化材料方面的研究,在Nat. Catal.Nat. Commun.Adv. Mater.Angew. Chem. Int. EdJACSChem. Soc. Rev.等期刊上发表SCI论文270余篇,被引用超过24000次,H指数82,并入选2018-2021科睿唯安“全球高被引科学家”;申请国家发明专利42项(已授权31项),在国际会议上做特邀报告40余次。2017年当选英国皇家化学会会士。曾获得:皇家学会高级牛顿学者、德国“洪堡”学者基金、国家基金委“杰青”、国家“万人计划”科技创新领军人才等资助、以及太阳能光化学与光催化领域优秀青年奖等奖项。兼任Science Bulletin副主编以及Advanced Energy MaterialsAdvanced ScienceScientific ReportsMaterials Chemistry FrontiersChemPhysChemSolarRRLCarbon EnergyInnovationSmartMat 等期刊编委。现任中国材料研究学会青年工作委员会常委,中国感光学会光催化专业委员会副主任委员、中国化学会青年工作者委员会委员等学术职务。

施润简介:中国科学院理化技术研究所项目副研究员,超分子光化学党支部书记。天津工业大学材料科学与工程学士(2008-2012),中国科学院大学材料学博士(2013-2018)。在张铁锐课题组从事超浸润三相界面材料结构设计及三相光、电催化反应体系研究。以第一作者/通讯作者身份在Nat. Catal.Nat. Commun.Adv. Mater.Adv. Energy Mater.Angew. Chem. Int. Ed等期刊发表论文25篇,申请国家发明专利5项。主持国家自然科学基金青年项目、北京市自然科学基金面上项目、南航科研基地开放课题及理化所所长基金等项目。2017年获得博士生国家奖学金,2018年获得理化所优秀共产党员,2021年入选中科院青年创新促进会会员,以及科睿唯安“全球高被引科学家”。目前担任SusMatExploration等期刊青年编委。

论文信息:

Photothermal-Assisted Photocatalytic Nitrogen Oxidation to Nitric Acid on Palladium-Decorated Titanium Oxide

Xuerui Zhang, Run Shi*, Zhenhua Li, Jiaqing Zhao, Huining Huang, Chao Zhou, Tierui Zhang*

Advanced Energy Materials

DOI: 10.1002/aenm.202103740

原文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103740