Small Science:拓扑催化材料的研究进展、优势和挑战

鲁棒的金属边界态、费米弧和自旋-动量锁定等一系列新奇的特性使得拓扑材料成为凝聚态物理领域最炙手可热的研究方向之一。近期,相继有一些拓扑材料展现出优异催化性能的文献报道。虽然只有十数篇相关论文,拓扑材料催化剂作为一类新的催化剂展现出了巨大的潜力。然而目前拓扑材料催化剂高催化性能背后的机理尚不明确,已经发现的拓扑材料催化剂种类也很有限。

有鉴于此,中国科学院福建物质结构研究所柴国良研究员等在Small Science上综述了拓扑材料的分类和特性、拓扑材料催化剂的最近进展,并对其未来发展提出了建议和讨论。

要点1. 首先介绍了拓扑材料的分类:拓扑绝缘体,拓扑晶体绝缘体,拓扑半金属(又分为狄拉克半金属、外尔半金属和节线半金属)。拓扑材料的拓扑表面态可以为表面催化反应提供丰富且稳定的电子源并且其极高的载流子迁移率有助于催化反应中催化剂和反应中间体之间的电荷传输。

要点2. 近年来,不同类型的拓扑材料被用来作为不同反应的催化剂并取得了优异的性能。本文主要介绍了以下几种情况:

a) 外尔半金属NbP和Co3Sn2S2作为催化剂在析氢和析氧反应中展现出的高产率和低过电位等性能。

b) 拓扑绝缘体异质结ZnSe/Bi2Se3和MoS2/Bi2Te3/STO是高性能析氢催化剂。

c) 拓扑晶体绝缘体Bi在CO2还原成甲酸的反应中具有高法拉第效率和低过电位等特性。

此外TiSi系节线半金属和狄拉克半金属PtSn4等拓扑材料在析氢反应中表现优异,狄拉克半金属PdTe2在乙醇氧化反应中也有着较高性能。

要点3.为了研究清楚拓扑材料催化剂高性能背后的机理并寻找出更多更好的拓扑材料催化剂,本文从以下几个方面对该新兴领域的发展进行了展望:

a) 在催化反应中,平庸拓扑表面态和非平庸拓扑表面态往往同时和反应中间体有相互作用、同时影响催化性能,这给研究清楚非平庸拓扑表面态在催化反应中的具体作用带来了麻烦。本文提出拓扑晶体绝缘体是一个理想的做对照实验的平台来区分两种表面态的不同影响,此类材料的拓扑表面态受特定的晶体对称性保护。因此可以从中选出两个含有相同悬挂键数的表面,其中一个具有非平凡拓扑表面条而另一个不具有,对比两个表面的催化性能对于揭示拓扑催化的机理将大有帮助。

b) 尽管拓扑表面态通常不受掺杂、缺陷、化学吸附和轻微氧化等局域微扰的影响,但是确定拓扑表面态在整个催化反应中能持续存在依然有必要。因为催化反应中常见的表面氧化、高覆盖度的反应中间体、强酸和强碱环境等往往会带来催化剂及表面的形变或重构,严重的表面形变或重构将破坏拓扑表面态进而影响催化性能。角分辨光电子能谱和第一性原理计算可以协助检测拓扑表面态的存在与否。

c) 在拓扑材料上覆盖非拓扑材料制造异质结既可以充分利用拓扑表面态对催化的促进作用又可以对调节反应中间体的吸附强度进而提高原本性能不高的拓扑材料的催化性能。此外,在不破坏拓扑表面态的前提下进行适当的掺杂或制造表面缺陷也可以作为提高拓扑材料催化性能有效手段。本文建议此类研究先理论预测再进行实验验证是节约时间和资源成本的合理方式。

文章信息:

Progress, Advantages, and Challenges of Topological Material Catalysts

Ruikuan Xie, Tan Zhang, Hongming Weng, Guo-Liang Chai*

Small Science

DOI: 10.1002/smsc.202100106

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smsc.202100106