Advanced Energy Materials:高熵碳氮MAX相及其衍生高熵MXenes

高熵材料具有五种及五种以上的固溶金属元素组分及不小于1.5R的摩尔构型熵,表现出四大特性:高熵效应、“鸡尾酒”效应、扩散迟滞和晶格畸变,具有高的硬度、优异的力学强度和耐磨特性,在力学、热电、磁学和超导等领域表现出优异的性能。二维过渡金属碳化物、氮化物或碳氮化物(MXenes)是一类新型二维材料,具有高的原子暴露面、丰富的元素组成、高的电导率和可调的表面官能团,已经在能源转换和存储领域得到了广泛研究。MXenes中丰富的过渡金属原子组成为制备二维的高熵MXenes提供了良好的平台,基于高熵材料的四大特性和二维材料的独特性质,高熵MXenes必将会在力学、能量存储和催化等领域表现出优异的性能。

近期,北京航空航天大学杨树斌教授团队发表了高熵MAX相及衍生高熵MXenes的制备及其在能源转换方面的研究进展(论文信息附后)。该工作首先提出了基于中熵MAX相制备高熵MAX相的新策略,由于中熵(1R<S<1.5R)和高熵(S≥1.5R)MAX相之间小的熵差值,有效解决了高熵MAX相制备过程中杂质相易生成的难题,成功制备了高熵碳氮MAX相(Ti2/5V1/5Zr1/5Nb1/5Ta1/5)2AlCxN1-x。通过选择性刻蚀Al层制备了稳定固溶Ti,V,Zr,Nb和Ta五种金属元素的高熵碳氮MXene,具有超薄的原子层结构和良好的晶体结构。由于Ti,V,Zr,Nb和Ta五种金属元素具有不同大小的原子半径,在高熵MXene原子面内引入了强的机械应变,同时不同金属原子的固溶引入了多种极性的金属-氮键,对多硫化物具有显著的吸附作用并能够加速多硫化物的转化。将制备的高熵碳氮MXene用于锂硫电池,其吸附和催化特性能够缓解穿梭效应并提高全电池的倍率性能,在锂硫电池中实现了高的倍率性能(4C,702 mAh g-1)和稳定的长循环性能(1C,300次)。该研究工作为具有高稳定性和高电化学活性的高熵MXenes的设计和合成提供了新的思路和方法,有望实现高熵二维材料高效的能源转换和存储。

图1. a, b) 高熵碳氮MAX相(Ti2/5V1/5Zr1/5Nb1/5Ta1/5)2AlCxN1-x的STEM图 (a)和元素分布图 (b);c, b) 高熵碳氮MXene的SEM图 (c)和STEM图 (d)。

北京航空航天大学博士后杜志国为论文第一作者,杨树斌教授为论文通讯作者。

论文信息:

High-Entropy Carbonitride MAX Phases and Their Derivative MXenes

Zhiguo Du, Cheng Wu, Yuchuan Chen, Qi Zhu, Yanglansen Cui, Haiyang Wang, Yongzheng Zhang, Xiao Chen, Jiaxiang Shang, Bin Li, Weihua Chen, Chuntai Liu, and Shubin Yang*

Advanced Energy Materials

DOI: 10.1002/aenm.202103228

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202103228