Small:一种用于水分解的CdS光阳极的原位光活化方法

光电化学水分解可将丰富且安全的太阳能转化为绿色的氢能,这对于人类社会的可持续发展具有重要的意义。实用型的光电化学水分解非常需要具有优秀电子传输特性兼具成本优势的光阳极。CdS是一种广泛用于光电化学器件的n型半导体,具有可见光吸收(~2.4 eV)和良好的电子传输能力,有利于光生电荷的有效分离。因此,学者们对CdS一直具有浓厚的研究兴趣。限制CdS光电性能的主要因素就是界面上作为光生载流子复合中心的表面态和缺陷,因而调控其表面的电荷分离能力对于实现高性能水分解过程至关重要。

近日,中国科学院宁波材料技术与工程研究所况永波研究员团队报道了一种简便且经济的界面调控方法,即通过原位光活化来显着改善CdS光阳极的表面电荷分离性能。该方法可形成有利于光生空穴转移的硫代硫酸根离子来有效减少表面电荷复合,同时在CdS表面用磷酸根离子溶解Cd2+形成均匀的纳米多孔形貌,有效提升CdS光阳极的光电转换效率。

采用粒子转移法得到的CdS光电极在原位光活化后展现出相比于原样品近三倍的光电流,且在480 nm的入射光下其光电转换效率(IPCE)在0.6 VRHE的电位下超过80%。由化学水浴沉积法制备的CdS薄膜在活化后的光电流提升到原来的四倍,在455 nm和0.6 VRHE条件下其IPCE为91.7%。在硼酸缓冲溶液中,活化后的CdS光阳极在牺牲剂亚硫酸盐存在的情况下在太阳能制氢方面表现出优异的稳定性。综上所述,该工作展示了在不同活化条件下CdS电极与溶液中各种离子的动态相互作用。基于这些新概念和对界面的理解,该工作开发了一种有效的活化策略,将CdS电极通过原位调控的方法实现性能的巨大提升。活化过程使CdS电极产生一个比较完美的表面,最大限度地通过界面提取载流子。从实际出发,该工作为充分挖掘CdS光电极的潜力提供了一种简便且具有成本优势的方法,这可以为其他镉基或硫化物材料开发更普遍适用的表面功能化技术提供参考价值。

该研究得到了国家自然科学基金(21805298,21905288,51904288)、浙江省自然科学基金(Z21B030017)等项目的支持

作者简介:

通讯作者——况永波:中科院宁波材料所研究员,博士生导师。2007年本科毕业于上海交通大学,获得应用化学学士学位。2011年在日本东京工业大学获得材料物理与化学博士学位,随后留校从事燃料电池非贵金属催化剂研究。2013-2017年在日本东京大学从事太阳能光电解水制氢的研究。2017年以“团队人才”研究员被中科院宁波材料引进,任“人工光合成与能源催化”研究团队负责人。目前在Nature EnergyJouleAngewandte Chemie-International EditionJournal of the American Chemical SocietyAdvanced Energy MaterialsAdvanced Functional MaterialsACS CatalysisThe Journal of Physical Chemistry Letters等国际高水平期刊发表论文40余篇。申请国际国内专利5项。 应邀担任Advanced Materials, Advanced Energy MaterialsAdvanced Functional MaterialsChemical Science, Small, Chemistry of Materials等10余种国际学术期刊审稿人。

通讯作者——刘德宇:中科院宁波材料所副研究员。2009年本科毕业于厦门大学,后由国家公派留学项目派出,赴加州大学圣芭芭拉分校留学并于2015年获得无机化学博士学位。此后在伊利诺伊大学香槟分校进行博士后研究。主要方向为无机纳米材料制备、表征及性能研究,在复杂纳米材料的化学构建方法有丰富积累,特别是调控异质界面及其在能源相关领域应用。近十年主要研究兴趣为新型纳米材料制备、无机界面调控及其在非均相催化等能源领域应用,JACS, Chem. Mater., Nano Letters等高水平国际期刊上共发表论文30余篇,引用数1000余次。

论文信息:

General In Situ Photoactivation Route with IPCE over 80% towards CdS Photoanodes for Photoelectrochemical Applications

Ying Wang, Xiuyu Chen, Hao Xiu, Huanglong Zhuang, Jianming Li, Yang Zhou, Deyu Liu*, Yongbo Kuang*

Small

DOI: 10.1002/smll.202104307

原文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202104307