研究背景
近年来，开发用于各种电化学反应的节能、高效、清洁的替代催化剂越来越受到研究者的关注。在各种类型的催化剂中，单原子催化剂（SAC）具有独特的性能。然而，单个原子由于其高表面能而容易团聚，这对SAC的发展构成了重大挑战。金属有机骨架（MOFs）具有高孔隙率和比表面积的优点，并且MOF材料可以作为单原子的理想载体，通过简单的热解可以锚定在金属原子的单原子分散体中。此外，源自MOF材料的单个原子具有高度的结构有序性，允许使用理论计算模型对其进行建模，从而更深入地了解SAC的机制。
齐鲁工业大学（山东省科学院）闫理停博士、刘树江教授，潍坊学院孔祥军，中国石油大学赵学波教授系统综述了基于金属有机框架的单原子催化剂的合成方法及其在能源领域的应用、表征方法以及在理论计算的背景下回顾了SAC的催化过程。
作者们首先简要介绍了SAC，SAC因为其最大的原子利用效率和优异的性能为各种重要反应提供了优异的催化性能，为了避免单个原子的团聚，单原子的合成方法在实现单个原子的分离有着重要的作用。然后讨论了SAC的合成方法，包括湿化学法、原子层沉积法（ALD）、化学沉积法（CVD）、热解等方法，并且对上述方法的优缺点进行了讨论。之后讨论了SAC在氧还原反应（ORR）、CO2还原反应（CO2RR）、氮还原反应（NRR）以及电池方面的应用。特别是，基于对单原子的讨论，我们注意到催化机制和SAC活性位点的常规表征是不够的，理论计算对于深入了解SAC机制很重要。因此，在本文中，作者们介绍了单原子自由能、电子结构和过渡态的计算。最后，作者们分享了SAC目前面临的一些机遇和挑战，包括尽管理论计算提供了一种很好的方法来探索SAC活性位点的动力学和性质，同时揭示复杂反应过程的机制。在未来的发展中，仍然有希望通过建立数据库，将实验与理论相结合，为单原子系统提供一个全面、系统的系统数据平台。然后，可以通过高通量计算和筛选等方法快速而真实地预测具有优异性能和稳定性的SAC的特定结构。同时，应充分整合先进的实验表征。
作者简介
本文通讯作者
齐鲁工业大学（山东省科学院） 讲师
主要研究领域
主要从事能源新材料的研究，包括金属有机框架材料及其衍生催化材料的功能化设计、合成，及其在能源存储与转换方面的研究。近年来，在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano-Micro Lett.、ACS Nano、J. Mater. Chem. A等学术期刊上发表论文30余篇，最高单篇引用四百余次。
Email: yanlt@qlu.edu.cn
个人主页
https://mse.qlu.edu.cn/2020/0111/c1917a141917/page.htm
赵学波
本文通讯作者
中国石油大学（华东） 教授
主要研究领域
主要从事新型金属有机框架材料、新型碳材料的制备及其在气体分离与存储、新型电极材料、储能材料、石油加工催化材料等方面的应用研发工作。近年来，在Science、Nature-Chemistry、Adv. Mater.、J. Am Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、ACS Nano、Nano-Micro Lett.、Nano Energy、J. Mater. Chem. A、ACS Appl. Mater. Interfaces等国际著名学术期刊发表100多篇SCI研究论文，最高单篇引用1100多次。
Email: zhaoxuebo@upc.edu.cn
个人主页
http://www.polymer.cn/ss/zhaoxuebo/index.html
论文信息：
Metal-Organic-Framework-Based Single-Atomic Catalysts for Energy Conversion and Storage: Principles, Advances, and Theoretical Understandings
Xue Yang, Liting Yan*, Xiangjun Kong*, Shujiang Liu*, Xuebo Zhao*
Advanced Sustainable Systems
DOI: 10.1002/adsu.202100281
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adsu.202100281
