Small Methods:机器学习筛选高性能CO₂还原电催化剂

将二氧化碳(CO2)转化为高附加值的碳基燃料是解决温室效应和能源危机的有效途径。然而,目前电催化CO2还原催化剂的选择性和效率都无法令人满意。探索新型催化材料是提高CO2还原反应效率的关键。传统上设计与制备新型的催化剂通常用实验试错的办法,这需要花费大量的时间与资源。此外,用第一性原理DFT计算预测和筛选有潜力的材料也需要大量的计算时间和硬件设施。随着高性能计算机和先进算法的快速发展,利用高通量机器学习探索CO2催化材料具有明显的优势。

中南大学材料学院张宁副教授、中南大学物理学院刘敏教授、日本国立材料科学研究所(NIMS)叶金花教授等人综述了近年来机器学习在筛选CO2还原电催化剂方面的研究进展。文章指出,机器学习通过收集数据、特征工程、算法建模、模型验证等四步进行CO2还原电催化剂预测与筛选,可指导在实验中设计电催化材料。与传统的开发催化材料的策略相比,机器学习可以对催化剂成分与结构进行高通量计算与预测,并对反应路径与机理进行解释,有效的促进了高性能催化剂的开发。

图1 机器学习用于预测与筛选CO2还原催化材料。

本文要点如下:

(1) 影响电催化还原CO2催化剂选择性和效率的因素较多,包括材料的成分,晶体结构,微观形貌,电子态等。建立合理的理论计算模型,对吸附表面能、d带中心、配位数、活性位等关键描述符进行高通量计算,可预测各种可能材料的催化活性、成分、活性位点、反应路径等特征。

(2) 简述了机器学习筛选CO2还原催化剂的过程。一个完整的机器学习过程包括数据搜集、特征工程、建立算法和模型、模型验证与优化。介绍了二氧化碳还原反应中常见的描述符(吸附能、配位数、d带中心等)在CO2还原反应中的应用。阐述了一些算法和原理,如人工神经网络、k-最近邻、决策树、核方法等。说明了模型的交叉验证的方法,分析了计算过程中出现的欠拟合与过拟合等问题出现的原因。

(3) 回顾了利用机器学习技术筛选CO2还原反应催化剂的研究进展。在筛选CO2还原催化材料方面,机器学习目前主要应用在催化活性预测、催化剂成分优化、活性位点识别、最优反应路径预测等方面。通过建立合理的模型,候选材料的电催化CO2还原反应行为都可以从电子态、原子位置、晶体结构、活性位等角度来理解和预测。机器学习有望成为一种快速、低成本的方法,用于探索高性能的CO还原催化剂。

(4) 在未来相关研究中,可能会集中在利用机器学习预测CO2还原多碳产物及其反应机理,优化氧化物、硫化物、氮化物等化合物等催化材料,结合先进的实验分析技术(如原位和动态现场原位表征),探索CO2还原反应中的溶剂效应等。

论文信息:

Machine Learning in Screening High Performance Electrocatalysts for COReduction

Ning Zhang, Baopeng Yang, Kang Liu, Hongmei Li, Gen Chen, Xiaoqing Qiu, Wenzhang Li, Junhua Hu, Junwei Fu, Yong Jiang, Min Liu*, Jinhua Ye*

Small Methods

DOI: 10.1002/smtd.202100987

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smtd.202100987