Advanced Functional Materials:气-液-固界面增强传质高效光催化H₂O₂合成

光催化氧还原提供了一种生产过氧化氢 (H2O2)的潜在途径。通常将粉末催化剂分散在水中进行光催化反应。然而,这种方法受限于纯水中低的氧气溶解度和扩散速度。另一个问题是,目前大多数光催化氧还原催化剂在纯水中效果不佳,通常需要添加醇类牺牲剂。

近日,香港中文大学余济美教授,中山大学胡卓锋等报道了三苯基苯-二甲氧基对苯二醛-COF(TPB-DMTP-COF)在纯水体系中还原氧气为过氧化氢表现出较高的催化活性。且通过构筑三相界面以提高催化剂表面的氧气浓度和增强传质速度来提升H2O2的产率。

图 1. TPB-DMTP-COF的结晶度、孔隙率以及不同气体饱和的纯水中光催化H2O2产量。 (a) TPB-DMTP-COF的PXRD。 插图: TPB-DMTP-COF的HRTEM图像。 (b) 在77 K下获得的氮吸附等温线曲线。插图:所制备的TPB-DMTP-COF的孔径分布。 (c) 在氧气、氩气持续饱和的纯水以及仅氧气预饱的纯水中可见光驱动的H2O2产率。 (d) 表观量子效率。 (e) 以 TPB-DMTP-COF 作为光催化剂在纯水中积累的H2O2。 灰线是使用方程 [H2O2] = (Kf/Kd)[1-exp(-Kdt)] 的拟合曲线。 实验条件如下:10mg催化剂,50mL纯水,λ>420nm。 (f) pH 值对光催化H2O2合成的影响。
图 2. 三相系统中光催化生成 H2O2。 (a) 两相和三相光催化实验的示意图。(i) 两相系统(氧气预饱和的纯水),(ii) 三相系统中产生光催化。 (iii) 两相和 (iv) 三相反应体系的催化剂表面局部氧浓度。标尺表示反应体系中的氧气浓度。 (b) 负载了 TPB-DMTP-COF 催化剂的超疏水碳纸的 SEM 图像,插图:接触角测试。(c) 光催化生产H2O2的三相界面(左)和两相界面(右)的反应器示意图。 (d) 在纯水中可见光照射下不同反应条件下 H2O2产率。 (e) TPB-DMTP-COF 在两相系统和三相界面纯水中的H2O2产量对比。(f) 在三相界面光催化产H2O2循环实验。

论文信息:

Enhanced Mass Transfer of Oxygen through a Gas–Liquid–Solid Interface for Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production

Lejing Li, Liangpang Xu, Zhuofeng Hu*, Jimmy C. Yu*

Advanced Functional Materials

https://doi.org/10.1002/adfm.202106120

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202106120