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Small：多功能碳纳米复合材料纳米神经元，从多模式和多分析物传感到分子逻辑计算、隐写术和密码术

2021年11月12日 by

1、研究背景

信息是生命系统及其动力学（逻辑计算和通信）的核心。信息及其假定的代理（任何物理实体）在本质上是有关联的，对代理来说，信息就是“生异之异”。受生命、逻辑、信息的启发，科研工作者不断努力开发分子或纳米系统（如DNA、有机分子、化学反应、基于碳材料家族的系统）并将其用于传感、分子逻辑计算（布尔逻辑、模糊逻辑、可逆逻辑）、分子机器、编程纳米结构。然而，先进的人造分子或纳米系统开发和应用存在几个关键瓶颈，包括制备缺陷（昂贵、繁琐、有害）、功能差（单一响应）和有限的使用范式（仅传感或简单的逻辑计算）。因此，开发简便、绿色的合成方法，设计一种新的使用范式（如分子或纳米神经元）以实现多重传感、大规模并行分子逻辑计算，拓展可选的应用方向（如信息安全）极具吸引力。

2、文章概述

最近，中国湖南师范大学生命科学学院黄伟涛副教授课题组向我们展示了一种多功能银碳纳米复合材料（AgNPs-FSCN）的一步直接催化制备，并将其作为纳米神经元用于从多模式多分析物传感到分子逻辑计算、隐写术和密码学的多种应用。作者以生物废物（鱼鳞）衍生的碳纳米颗粒为还原剂、稳定剂和生长界面，通过金属离子（Ag+）的原位催化还原生成了AgNPs-FSCN纳米复合材料。该AgNPs-FSCN纳米复合材料具有单一组分的综合光学特性（如颜色、吸收和荧光），表现出包括抗菌和多维刺激响应能力的强大多功能性。受益于其输入-输出生物感知神经元行为，该AgNPs-FSCN可用作符合人工神经元模型的纳米神经元，成功感知多种分析物（H2O2、抗坏血酸、多巴胺），并在多个信号通道上产生响应以进行定量检测。此外，这种具有强大可编程性和隐蔽性的AgNPs-FSCN纳米神经元固有的多编码输入输出响应还为开发先进的分子信息技术（如分子大规模并行计算和多层信息安全技术）提供了潜在的机会。

3、图文导读

图1. AgNPs-FSCN的合成。(a)在添加Ag+之前和之后，FSCN的吸收光谱。插图：相应的颜色、丁达尔效应照片。（b和c）FSCN在吸收光谱水平（b）和颜色、沉淀水平（c）上，对Ag+的选择性响应；A420 nm=A420 nm−A0，420 nm；A和A0分别代表存在和不存在金属离子时的吸收峰值；FSCN：金属离子=60 mg/mL：4 mM；反应时间：4 h。（d）在添加Ag+之前和之后，FSCN的荧光发射光谱；插图：相应的荧光峰强度。激发波长：405 nm。（e）FSCN（60 mg/mL）和各种浓度的Ag+（0.01-4 mM）之间反应的颜色动态变化和丁达尔效应。（f和g）反应平衡时，各种浓度（0.01-4 mM）的Ag+和等浓度的FSCN（60 mg/mL）之间反应的吸收光谱（f）和荧光发射光谱（g）；插图：吸收或荧光发射峰强度的相应变化趋势。（h和i）反应平衡时，各种浓度的FSCN和相等浓度的Ag+（4 mM）之间反应的吸收光谱（h）和荧光发射光谱（i）。反应时间：4 h。激发波长：405 nm。
图2. AgNPs-FSCN的表征。（a）FSCN的SEM图像。（b）AgNPs-FSCN纳米复合材料的TEM图像。（c）具有晶格条纹的典型AgNPs的HRTEM图像。（d和e）通过使用ImageJ软件处理SEM和TEM图像，观察到的FSCN纳米颗粒（d）和附着的AgNPs（e）的直径的统计直方图；红线是高斯拟合数据。（f）“b”面板TEM图像中纳米颗粒的EDS元素分析。（g和h）硅晶片上的AgNPs-FSCN粉末的XRD（g）和FTIR光谱（h）。AgNPs-FSCN纳米复合材料的XPS调查光谱（i）和高分辨率C1s（j），O1s（k），N1s（l），Ag3d（m）核心能级光谱。
图3. AgNPs-FSCN的多模式传感能力和纳米神经元行为。（a）AgNPs-FSCN（1、1/7-、1/7倍）对H2O2、AA和DA的吸收和荧光发射光谱；（c-e）在不同的信号模式下：（c）420 nm处的吸收减少率，（d）460 nm处的荧光增加率，（e）吸收峰的红移，AgNPs-FSCN（1/2倍）对H2O2、AA和DA的选择性响应；插图：相应混合物溶液的彩色和荧光照片；干扰物质浓度： 10 mM用于吸收和荧光发射光谱，100 μM用于彩色和荧光照片；反应时间：4 h；激发波长：荧光发射光谱的为405 nm，荧光照片的为365 nm；（f）人工神经元模型的符号描述；（g）AgNPs-FSCN纳米神经元的示意图，它可以感应不同的输入（如DA、AA、H2O2），并给出颜色和光学响应作为输出。
图4. AgNPs-FSCN的多重检测。（a，b，e，f，i，j）：加入各种浓度的H2O2（a，b）、AA（e，f）、DA（i，j）后，AgNPs-FSCN的吸收光谱（a，e，i）和荧光发射光谱（b，f，j）；（c，d，g，h，k，l）：AgNPs-FSCN对H2O2（c，d）、AA（g，h）、DA（k，l）在光度（c，g，k）和荧光（d，h，l）水平上的响应情况；（c，d，g，h，k，l）的插图：相应的线性校准曲线；（m，n，o，p）：加入各种浓度的AA（m，n）或DA（o，p）后，AgNPs-FSCN的颜色（m，o）和荧光（n，p）照片。激发波长：405 nm；反应时间：4 h；用于检测H2O2、AA和DA的AgNPs-FSCN浓度分别为1、1/7-，1/7倍，其中1倍AgNPs-FSCN为60 mg/mL：4 mM。
图5. AgNPs-FSCN纳米神经元用于分子逻辑计算。（a）基于FSCN（60 mg/mL）在颜色、丁达尔效应、吸收光谱、荧光发射光谱四个信号中的变化构建的单输入-多输出逻辑门。（b-e）基于AgNPs-FSCN（1/3倍）在五个信号中变化构建的多输入-多输出逻辑门或级联电路。阈值定义如下：“浅”色，“直线”丁达尔光路，在420 nm（A420）处的吸收强度≤ 1，在460 nm（F460）处的荧光强度≤ 10，最大吸收波长（λA）≤ 430 nm；激发波长：405 nm；反应时间：约1 h；Ag+终浓度：4 mM; DA、AA、H2O2终浓度：10 mM；1倍 AgNPs-FSCN为4 mM: 60 mg/mL。
图6. AgNPs-FSCN纳米神经元用于分子隐写术和密码术。（a）基本密码隐写术模型的简单表示。（a1）密码术将秘密消息转换为加密消息；（a2）隐写术将消息隐藏在封面/载体中以避免被发现。（b）纳米神经元（AgNPs-FSCN）在密码隐写术中的应用演示。（b1）作为隐秘对象的AgNPs-FSCN纳米神经元接收并感应3个输入（作为隐秘键）以产生多响应输出（颜色、丁达尔效应、A420，F460，A）。（b2）对输入和输出的相应二进制组合进行隐写分析和解码，以获得5位隐藏消息（8行5位二进制代码，红色数字）。（b3）两个5位密码密钥。所使用的键以彩色显示（蓝色和红色分别对应于键1和2）。（b4）通过地图定位显示解密后的秘密消息（“11222SOS”或“11333SOS”）及其含义（纬度/经度和求救信号）。DA、AA 和 H2O2的最终浓度均为10 mM；AgNPs-FSCN的浓度为1/3 倍（1倍为4 mM：60 mg/mL）。

4、结论

团队提出了一种多功能银碳纳米复合材料(AgNPs-FSCN) 的一步直接催化制备方法，该材料可用于多重传感、抗菌、分子逻辑计算、密码学和隐写术。制备的生物废物（鱼鳞）衍生的碳纳米颗粒被用作纳米复合材料的还原剂和稳定剂以及生长界面，极大地促进了金属离子（Ag+）的原位催化还原以产生纳米结构。由此产生的AgNPs-FSCN纳米复合材料具有每个单一组分的综合光学特性（如颜色、吸收和荧光），并表现出强大的多功能性，包括抗菌和多维刺激响应能力，这类似于生物感觉神经元的行为。得益于其类似输入输出神经元的行为，AgNPs-FSCN可以被视为符合人工神经元模型的纳米神经元。AgNPs-FSCN纳米神经元可以成功地同时感知多种分析物（H2O2、AA、DA），并在多个信号通道中产生各种响应以进行定量检测。此外，具有强大可编程性和隐蔽性的AgNPs-FSCN纳米神经元固有的多编码输入输出响应为开发先进的分子信息技术（如分子大规模并行计算和多层信息安全技术）提供了潜在的机会。该研究不仅为先进多功能纳米复合材料的简单、高效、绿色制备提供了新途径，而且为其多用途应用（包括多读数引导的多分析物传感、分子计算、信息加密和隐藏）。未来，基于极简制备的先进纳米复合材料将得到广泛的发展，并与其他技术（如生物分子编程或芯片实验室）相结合，实现丰富多彩的多应用，如复杂生物基质甚至体内的智能传感和分子信息技术。

致谢：该项研究得到了国家自然科学基金（No.21505042）、长沙市杰出青年培养计划(No.KQ2009044)、湖南省教育厅优秀青年基金项目（19B374）、湖南省高校青年骨干教师培养对象等的大力支持。

论文信息：

Multifunctional Carbon Nanocomposites as Nano-Neurons from Multi-Mode and Multi-Analyte Sensing to Molecular Logic Computing, Steganography and Cryptography

Qing Feng Yao, Min Xia Quan, Jin Hua Yang, Qing Yu Liu, Zhen Qi Bu, Wei Tao Huang*

Small

DOI: 10.1002/smll.202103983

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202103983

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