Small Structures:光敏栅极调制的有机光电化学晶体管用于零栅压下灵敏生物检测

文章简介

有机电化学晶体管(OECT)由于其独特的优点,如易于制备、良好的稳定性、生物相容性以及固有的信号放大作用,已成为生物传感的最新技术之一,并被广泛用于检测离子、分子、蛋白质、细胞和脱氧核糖核酸等物质。然而,长期施加栅电压不利于生物分子的存活。因此,去除栅电压对检测要求高的生物传感器具有显著意义。另一方面,基于光活性材料的光电化学(PEC)生物分析由于光输入和电输出的形式不同,降低背景信号的优势使得这种办法比传统电化学检测方法更为灵敏。一般情况下,OECT生物传感器依赖于生物诱导的界面电位变化产生的沟道电流变化,而PEC生物传感器依赖于光电电流转换产生的光电流的生物诱导变化。有机光电化学晶体管(OPECT)的提出有效融合了OECT和PEC生物分析的各自特点,并可以使相关器件在零栅压下工作。

基于此,贵州民族大学班睿、深圳大学林鹏和南京大学赵伟伟团队合作开发了一种具有更好检测性能的协同、光控和零栅压的OPECT器件。该工作引入了基于生物辅助调控的光敏栅电极用于转导相应的生物事件。以三维TiO2/CFM栅电极上的Au NCs通过酶催化生长形成Au NPs为例,复合光敏栅阳极的光电化学作用机理发生改变,导致光电转换效率降低,从而降低了光敏栅极的电流响应。从本质上讲,这种集成的生物传感器的功能依赖于栅极的光诱导Vphoto和相应的PEDOT的去掺杂。具体地说,与暗状态相比,光照的产生会引起沟道电流的变化,暗状态下没有Vphoto,PEDOT保持氧化态,使聚合物薄膜具有较高的导电性;然而在光照下,Vphoto会触发电解液中的阳离子迁移到PEDOT:PSS薄膜中,使PEDOT氧化态降低,从而降低聚合物薄膜的导电性。在此背景下,从Au NCs/TiO2/CFM到Au NPs/TiO2/CFM生长过程中不同的过渡态会产生不同的VGeff,从而产生不同的掺杂状态。通过对代表性分析物C-反应蛋白进行夹心免疫识别并关联碱性磷酸酶,该模型系统在零栅压下表现出目标物主导的调制能力和良好的分析性能。

该研究展示了一种OPECT生物传感新原理,也为探索丰富的光活性物质与先进OPECT生物检测的相互作用提供了新思路。

该OPECT器件工作示意图

图文导读

图1. TiO2/CFM的扫描电镜图和相应的放大图像;Au NCs的透射电镜图及相应的尺寸分布直方图;Au NCs/TiO2/CFM的扫描电镜图;TiO2/CFM和Au NCs/TiO2/CFM的X射线光电子能谱图;Au NPs/TiO2/CFM的扫描电镜图。
图2. Au NPs/TiO2/CFM的透射电镜图及相应的放大图像;Au NPs/TiO2/CFM的EDX元素分布图;e) Au NCs/TiO2/CFM和AuNPs/TiO2/CFM 的PEC响应;系统的电荷转移机理图。
图3. 零偏压下的OPECT生物传感器在光照前后及不同掺杂状态下的光电流响应;OPECT生物传感器双电层机理图。
图4. OPECT生物传感器对不同浓度CRP的响应及相应的校准曲线;OPECT生物传感器对不同干扰物的响应。

贵州民族大学班睿,深圳大学林鹏、南京大学赵伟伟为论文的共同通讯作者。

上述研究得到了国家自然科学基金(21974059)、贵州省科技项目(nos. [2017] 2861和 [2018] 1801)、贵州省教育厅自然科学基金([2021] 021)、山东省生物化学分析重点实验室(SKLBA2102)的支持。

论文信息:

Regulating Light-Sensitive Gate of Organic Photoelectrochemical Transistor towards Sensitive Biodetection at Zero Gate Bias

Meng-Jiao Lu, Feng-Zao Chen, Jin Hu, Hong Zhou, Guangxu Chen, Xiao-Dong Yu, Rui Ban*, Peng Lin*, Wei-Wei Zhao*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100087

原文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/sstr.202100087