Advanced Materials:钙钛矿纳晶闪烁体嵌入透明非晶网络结构中的可重复X射线成像

1、研究背景

闪烁体材料能够将高能射线(X射线等)转化为易于探测的光电信号,有利于实现高能射线在空间探测,医疗成像,无损探伤,高能物理以及核安全等领域的应用,是重要的被卡脖子的战略核心技术。研究认为目前传统闪烁体的性能达到极限,而现阶段对X射线成像和检测技术的要求则越来越高。因此,探索和研究新的闪烁体已经成为一个迫在眉睫的问题。近期诸多目光聚焦于新型钙钛矿型闪烁体材料,其独特量子尺寸效应带来的优异光学特性具备作为闪烁体材料的前景。然而量子尺寸,表面积的增加将引起诸多缺陷,由此导致的光学性能和稳定性同时减小是钙钛矿闪烁体材料设计的主要矛盾。

2、文章概述:

昆明理工大学徐旭辉、余雪、邱建备教授在无机透明介质中原位析出钙钛矿(CsPbBr3:Lu3+)作为闪烁体实现了高性能成像性能。首先无机透明介质以及Lu元素的掺杂可以有效地隔绝环境的损伤并带来优异的辐照稳定。然而在实验中发现随着时间延长,辐照损伤不可避免。因而作者利用高粘度的透明无机介质有效的抑制辐照损伤产生的元素迁移,使得利用简单的的热处理的方式可使其性能恢复至初始状态,最终超越商业闪烁体实现高剂量下16.8 lp/mm高分辨的长时间成像。这一发现具备有效地普适性拓宽了闪烁体的研究和应用,为其长期经济有效的应用打开了新的篇章。

3、图文导读:

示意图1:嵌入高粘度玻璃中CsPbBr3: Lu3+ NCs初始、辐照损伤以及热修复的示意图。图片来源:Adv. Mater.
图1研制了玻璃中快速高效钙钛矿闪烁体。(a) 钙钛矿玻璃闪烁体示意图。(b) X射线探测在空间探索、诊断成像和军事探伤方面的潜在应用。CsPbBr3: Lu3+,CsI: Tl和BGO的 (c)RL光谱,(d)衰减效率对应的X射线光子能量的函数,(e)在不同剂量下辐照5小时后记录的归一化的RL强度,(f) 8 mGyair s-1剂量下长时间辐照RL强度。(g) 辐照损伤修复过程示意图。

(下面是8 mGyair s1在1 ~ 120 h的X射线照射下和热恢复后的图像,及其对应的日光和紫外线照射下的图像)。图片来源:Adv. Mater.

图2 损伤的CsPbBr3: Lu3+ NCs 的热处理恢复研究。(a)受损和修复CsPbBr3: Lu3+ NCs 的PL 和RL 光谱(分别在紫外激发和X射线照射下),(b) 吸收光谱,(c) 荧光寿命,(d) XRD 谱图,以及高分辨率的Pb 4f (e)和Cs 3d (f) XPS,(g) TEM 图像。(h) 原位TEM和相应的快速傅里叶变换(IFFT)图像。图片来源:Adv. Mater
图3 X射线成像演示。(a)设计的间接X射线成像系统示意图。(b)RL强度与剂量率的关系。(c)分别在日光和X射线照射下记录的手机晶体管面板和鱼的照片(剂量率: 400 μGyair s−1,,电压:40 kV)。(d)CsPbBr3: Lu3+ NCs 闪烁体的标准X射线分辨率线对卡图像和X射线图像,以及不同膜厚(e)和辐射剂量率(f)对应的MTF曲线。实时动态X射线图像记录了细针插入肉片(g)和胶囊中弹簧拉伸(h)的过程(剂量率: 400 μGyair s−1,电压:40 kV)。图中所有比例尺均为5mm。图片来源:Adv. Mater.
图4 损伤及修复钙钛矿闪烁体在长期X射线成像中的应用。(a)CsPbBr3: Lu3+ NCs闪烁体和目标芯片的照片。(b)损伤修复过程闪烁体X射线成像的图片(黑色的损害来自一个定制掩膜版具与规则的大小不同的孔),(c)及对应的芯片X射线成像演示照片。(d-f)相应的MTF (剂量率:8 mGyair s-1,电压:40 kV)图片来源:Adv. Mater.

4、结论:

本研究实现了CsPbBr3: Lu3+ NCs作为显著闪烁体嵌入到透明非晶网络结构中。Lu3+的加入促进了CsPbBr3 NCs的结晶,使析出的钙钛矿NCs均匀地分布在非晶态基体中。在此,实现了16.8 lp/mm的高分辨率X射线成像,具有非常快的响应(衰减时间,τ = 27 ns)和记录的低可探测剂量(50 nGy/S)。更重要的是,由于高黏度的透明非晶网络结构将损伤的钙钛矿纳米晶局限在局部环境中,热处理使高剂量率辐照损伤的钙钛矿纳米管破坏后的X射线成像得到了很好的恢复。这一发现拓宽了闪烁体的研究和应用,并为其长期的低成本应用开辟了新的篇章。

论文信息:

Reproducible X-ray Imaging with Perovskite Nanocrystal Scintillator Embedded in a Transparent Amorphous Network Structure

Hao Zhang#, Ze Yang#, Min Zhou, Lei Zhao, Tingming Jiang, Huiying Yang, Xue Yu*, Jianbei Qiu*, Yang (Michael) Yang, Xuhui Xu*

Advanced Materials

DOI: 10.1002/adma.202102529

原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202102529