Advanced Functional Materials:利用空间分离多功能层实现高性能硅光电阴极水分解制氢

近日,北京大学深圳研究生院潘锋教授课题组利用工业化的方法在包覆SiNx的商用p-n+结单晶硅上通过丝网印刷商用银浆并热处理制备规则排列的银点(直径约为100微米),然后通过在银点上电沉积Pt纳米颗粒制备硅光电阴极(图1)。该硅光电极在0.5 M H2SO4电解液中具有较高的能量转换效率和稳定性。同时,作者们对比了相同条件下制备的硅太阳电池所驱动的光伏-电催化水分解性能,发现硅光电极具有更好的性能。

图1. Pt/Ag/Si光电阴极的制备及工作原理示意图。
图2. 不同银点间距Pt/Ag/Si光电阴极和光伏-电催化水分解性能。(A)Pt/Ag/Si光电阴极和(B)光伏-电催化水分解示意图。(C)在1个标准模拟太阳光照射下不同银点间距Pt/Ag/Si光电阴极的电流密度-电压曲线。(D)不同银点间距Pt/Ag/Si光电阴极的ABPE。(E)银点距离为0.75毫米的Pt/Ag/Si光电阴极、光伏-电催化水分解及银线上电沉积铂电催化水分解的电流密度-电压曲线。(F)光伏-电催化水分解的ABPE。

作者们在0.5 M H2SO4电解液中和1个标准模拟太阳光照射下测试了不同银点距离Pt/Ag/Si光电阴极的水分解性能,商用铂网作为对电极。作为对比,我们也在相同条件下测试了光伏-电催化水分解性能。测试示意图如图2A和B所示。随着银点距离的增加,Pt/Ag/Si光电阴极的饱和光电流也逐渐增加。而在低偏压条件下,银点间距为0.75毫米的Pt/Ag/Si光电阴极的电流密度最大(图2C)。我们从图2D可以看出,当银点间距为0.75毫米时,光电阴极的ABPE达到最大值9.7%;而当银点间距大于0.75毫米时,ABPE值随着间距增大而减小。如图2E所示,在硅太阳电池片银线上电沉积铂的电催化水分解电流密度达到1毫安每平方厘米时的外加电压为-0.09 V,而0.75毫米银点距离的Pt/Ag/Si光电阴极和光伏-电催化体系达到1毫安每平方厘米电流密度时的外加电压分别为0.52 V和0.50 V。故0.75毫米银点距离的Pt/Ag/Si光电阴极和光伏-电催化体系的光电压分别为0.61 V和0.59 V。光伏-电催化体系的ABPE值为8.2%,低于0.75毫米银点距离的Pt/Ag/Si光电阴极。

根据计算,不同银点距离光电阴极上被银点覆盖的面积比例随着银点间距的增加而降低,从而有利于半导体硅对光的吸收。但随着银点距离的增加,光电极对光生电子的收集能力必然降低。故当银点距离为0.75毫米时,该光电极对光吸收和光生电子的收集处于最优化的条件,从而使其性能达到最优。未来可调节银点直径和间距,从而进一步优化该光电极的性能。另外,优化Pt在银点上的制备方法并提高Pt在银点上的附着强度有望大大提高该光电极的稳定性。

通讯作者简介

潘锋 教授(博导). 北京大学深圳研究生院新材料学院创院院长。1985年获北大化学系学士,1988年获中科院福建物构所硕士(师从梁敬魁先生),1994年获英国Strathclyde大学博士(获最佳博士论文奖),1994-1996年瑞士ETH博士后。目前聚焦“新材料基因科学与工程”的研究以及“清洁能源及关键材料研发”,包括新型太阳能电池、热电发电、储能和动力电池及关键材料的跨学科的基础研究和应用,具有十多年在国际大公司从原创基础研究到创新产品产业化的经历。作为项目的首席科学家和技术总负责完成了国家重大专项-新能源汽车动力电池创新工程项目,并承担了国家材料基因组平台重点专项(“基于材料基因组的全固态锂电池及关键材料研发”)。在SCI收录期刊发表了近250多篇论文,包括Nature Energy、Nature Nanotechnology、Science Advances等。

第一作者简介

梅宗维,2013年于日本北海道大学获理学博士学位,随后在北京大学深圳研究生院从事博士后研究工作。博后出站后留校任职,现就职于电子科技大学长三角研究院(湖州)。主要从事光/电催化水分解、光或电催化固氮、燃料电池关键催化材料及器件研究。在Angew. Chem. Int. Ed., Nano Energy, Advanced Functional Materials, Research, ACS Nano, Journal of Energy Chemistry等期刊上发表论文20余篇。

【论文信息】

High-Performance Si Photocathode Enabled by Spatial Decoupling Multifunctional Layers for Water Splitting

Zongwei Mei, Yongji Chen, Shengfu Tong, Yang Li, Jian Liu, Lizhi Sun, Wu Zhong,  Xinyan Dong, Yuchen Ji, Yuan Lin, Haibiao Chen, Feng Pan*

Advanced Functional Materials

DOI: 10.1002/adfm.202107164

【文章链接】https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202107164