Small:缺陷工程构筑固有缺陷改善多孔碳催化性能的策略

碳材料因具有超高的电子迁移率、电荷扩散长度短(从内部到表面)、较大的比表面积等特点而备受研究人员关注。研究表明,利用缺陷工程(外部缺陷和固有缺陷)是改善炭材料电化学性能的有效方法。例如,在碳材料中引入非金属杂原子(S、N、P等)N和金属杂原子(Fe、Co、Ni等),作为外部缺陷构筑金属-氮-碳(M-N-C)多孔结构,可以有效地提高催化剂的电化学性能,其在锂离子电池、超级电容器、Zn-空气电池、太阳能电池等器件中表现了极大的应用潜能。然而,大多数工作在制备M-N-C催化剂时,忽略了对固有缺陷的构筑,这导致碳材料的比表面积以及孔隙率较小,使电解质不能与活性位点充分接触,从而影响了器件整体的的工作性能。因此,利用缺陷工程提升炭材料的应用潜能,在新能源材料领域显得尤为重要。

近日,西安建筑科技大学材料学院云斯宁教授(通讯作者)“新能源材料”研究团队提出了一种便捷的后金属掺杂缺陷工程策略,以ZnCo-BZIF为前驱体制备了Co, N共修饰的碳催化剂(Co-NPCD),进一步以乙酰丙酮铁为铁离子前驱体,采用后金属掺杂策略制备了Fe, Co, N共修饰的碳催化剂(Fe/Co-NPCD)。采用后金属掺杂策略,在引入外部缺陷的同时构筑丰富的固有缺陷,可使石墨层边缘部分的缺陷增加,有效改善碳材料的孔隙率和比表面积。采用后金属掺杂策略构筑的Fe/Co-NPCD拥有良好的电催化性能以及电化学稳定性。Fe/Co-NPCD催化剂组装的光伏器件获取8.35%能量转换效率,优于对照组Co-NPCD(7.28%),Fe-NPCD(7.63%)以及Pt(7.17%)的光伏性能。此外,作者采用密度泛函第一性原理理论计算,对Fe/Co-NPCD中双金属活性位点的催化活性进行了理论研究,揭示了协同催化作用的物理化学起源。

这项工作不仅为构筑缺陷丰富的碳基催化剂提供了有效的缺陷工程策略;而且为杂原子掺杂M1/M2-N-C催化剂中双金属活性位点协同作用的设计、改性、优化提供了理论指导和技术支撑。

作者简介

通讯作者-云斯宁:西安建筑科技大学二级教授,博士生导师,陕西省“特支计划”科技创新领军人才,陕西省中青年科技创新领军人才。2007年于西安交通大学获博士学位,学位论文获2007年度西安交通大学优秀博士论文(14/423)。2007年获准国家留学基金委“西部地区人才培养特别项目”资助。2008-2009年在韩国Yonsei University博士后研究。2011-2012年在DUT国家重点实验室高级访问研究。2015年8月访问美国斯坦福大学、美国加州大学、美国劳伦斯伯克利国家实验室。2016年8月英国里丁大学访问交流。2016-2017年瑞士洛桑联邦理工学院EPFL高级访问交流。近年来主要从事无机非金属能源材料高效和资源化利用研究。迄今以第一作者或通讯作者在Chem Sov Rev, Prog Polym Sci, Electrochem Energy Rev, Energy Environ Sci, Adv Mater, Adv Energy Mater, ACS Energy Lett, Nano Energy, Appl Catal B-Environ, Angew Chem Int Edit, Small,J Mater Chem A, Renew Sust Energ Rev, Chem Eng J, ChemSusChem, Carbon, J Power Sources, Bioresource Technol等国内外行业主流期刊上发表SCI论文120余篇,其中,IF>20的论文10余篇;IF>10的论文30余篇;ESI高被引论文/热点论文13篇。主编/参编专著9部,其中:主编外文专著2部;主编中文专著1部(2014获中国石油和化学工业优秀出版物二等奖);主编研究生教材1部;参编中国、法国、印度、瑞典、波兰教授专著5部(之一下载量超过10万余次)。拥有26项国家授权专利技术。

论文信息:

Designing and Understanding the Outstanding Tri-Iodide Reduction of N-Coordinated Magnetic Metal Modified Defect-Rich Carbon Dodecahedrons in Photovoltaics

Menglong Sun, Sining Yun*, Jing Shi, Yongwei Zhang, Asim Arshad, Jiaoe Dang, Lishan Zhang, Xi Wang, Zhuolei Liu

Small

DOI: 10.1002/smll.202102300

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202102300