Small:富空位碳点与钌的强电子耦合协同增强析氢反应

电解水为析氢反应制氢提供了一种成熟的技术。然而,高效裂解水需要高活性的电催化剂,因此目前开发了许多高活性电催化剂来提高电催化析氢性能。特别是,钌(Ru)基电催化剂被认为具有在析氢工艺中取代商业Pt/C的巨大潜力,因为它与高活性金属铂(Pt)相比,性能和成本更低,但其活性和稳定性仍需提高。因此,制定适当的策略来进一步提高它们的催化活性是一项既吸引人又具有挑战性的任务。空位工程能够调节纳米材料的物理化学和电子特性,从而改善电催化剂的催化活性。然而在单质钌(Ru)中创造空位十分艰难,因此需要一种合适的基底与其共同构建一种富空位的结构。碳点(CDs),作为零维碳纳米材料,由于其特有的性能,已经获得了极大的兴趣。即丰富的固有空位、高表面积、快速电子转移、高稳定性以及与其他纳米材料的紧密集成能力,适合与Ru结合设计新型电催化剂。具有丰富的固有空位和官能团的CDs能够通过锚定和配位实现稳定Ru-CDs结构。此外,CDs的限制作用可通过抑制Ru纳米颗粒的团聚提高其稳定性。

哈尔滨工业大学材料科学与工程学院周玉院士团队李保强教授课题组与浙江农林大学孙庆丰教授、李彩彩副教授通过空位工程的策略,利用富含空位的碳点构建了高性能的钌/富空位碳点析氢催化剂。研究团队提出并实现了将Ru与富含空位的CDs结合构建了钌/富空位碳点电催化剂(Ru@CDs)。该材料不但在Ru复合结构中巧妙地引入空位,进而有效降低了Ru纳米颗粒的不稳定性和团聚性,并且显著提高其电催化活性。Ru@CDs催化剂表现出优异的性能,在10 mA cm-2下的过电位为30 mV,并具有良好的10000次循环稳定性。该性能与商业Pt/C催化剂和文献报道的Ru基电催化剂相媲美甚至更优越。通过实验和理论计算揭示了丰富的空位和Ru@CDs之间的电子相互作用协同降低了中间能垒,因此使Ru@CDs电催化剂的活性最大化。该成果不但拓宽了CDs的应用范围,而且为设计新型高效析氢电催化剂提供了新思路。

论文信息:

Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction,

Zonglin Liu, Baoqiang Li*, Yujie Feng, Dechang Jia, Caicai Li*, Qingfeng Sun, Yu Zhou

Small

DOI:10.1002/smll.202102496

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202102496