1、研究背景
温和条件下的电催化CO2还原反应 (CO2RR) 不仅是将 CO2 转化为具有经济价值化学品和燃料的有效途径,而且有助于解决因化石燃料过度消耗而导致的全球变暖问题。然而,由于CO2分子的化学惰性,CO2RR受到竞争性反应析氢反应 (HER) 和缓慢动力学过程的影响,从而降低了产物的选择性和转化效率。因此迫切需要开发高效的电催化剂以实现低过电位、高选择性和大电流密度的CO2RR。
2、文章概述
近日,北京科技大学姜建壮教授、王康副教授课题组,中科院宁波材料技术与工程研究所陈亮研究员课题组合作,报道了一种逐步填孔的合成策略,用于制备Ni-N4单原子催化位点负载在有序介孔碳CMK-3的催化材料A-Ni@CMK。实验结果显示,在H型电解池中,较宽的电化学电位范围内 (−0.5至−0.9 V versus RHE) 的CO产物法拉第效率(FECO)超过80%,并且在−0.6 V和−0.8 V处的CO部分电流密度 (JCO) 分别达到24和51 mA cm−2。值得注意的是,A-Ni@CMK催化剂在流动相电解池的JCO在-0.8 V时可进一步达到工业化水平的366 mA cm-2,超过了目前报道的所有Ni-N-C催化剂的JCO,并且FECO超过95%,是性能最佳的CO2RR电催化剂之一。与微孔碳负载的Ni-N4催化材料的性能对比实验以及密度泛函理论的计算结果表明,介孔通道有利于反应物CO2和气相产物CO的传质,提高了反应的动力学,从而提高了材料A-Ni@CMK的整体性能。研究成果对于进一步指导高性能的CO2RR电催化材料的设计与合成具有参考和借鉴意义。
3、图文导读





论文信息:
Enhancement of Mass Transfer for Facilitating Industrial-level CO2 Electroreduction on Atomic Ni-N4 Sites
Baotong Chen, Boran Li, Ziqi Tian, Wenbo Liu, WenPing Liu, Weiwei Sun, Kang Wang*, Liang Chen*, Jianzhuang Jiang*
Advanced Energy Materials