Advanced Functional Materials :集成准二维钙钛矿/有机太阳能电池之界面钝化

金属卤化物钙钛矿材料由于具有较长的载流子扩散长度、较高的光吸收系数和优良的缺陷容忍性,在过去的十年里其光伏器件性能得到飞速发展。目前,高效率的钙钛矿太阳能电池材料主要是铅基钙钛矿,其带隙大于1.5 eV,因而有大量的近红外光没有被充分利用。虽然锡基钙钛矿可实现较低的带隙,但Sn2+较易氧化成Sn4+,导致较大的非辐射载流子复合,极大地限制了其器件性能的提升。

集成钙钛矿/有机太阳能电池(IPOSCs)已经被证明是一种可结合钙钛矿和有机太阳能电池优势,实现宽光谱覆盖和更高的能量转换效率的有效策略(Adv. Mater. 2020, 32, 1805843)。在IPOSCs中,宽禁带的钙钛矿材料可以捕获高能量的光子,而较低能量的光子被近红外有机光伏材料吸收,从而实现对太阳光谱的充分利用。同时研究发现集成钙钛矿器件的开路电压和钙钛矿器件的电压保持一致(Nano Lett. 2017, 17, 5140),这样IPSOCs可在保持钙钛矿高开路电压(VOC)的基础上,获得更高的短路电流密度,进而实现高的能量转换效率。尽管IPOSCs已经在拓宽光谱吸收和提高光伏性能方面展现了巨大的潜力,但是钙钛矿层与有机层之间不平衡的电荷传输以及严重的界面复合都会阻碍其光伏性能的提高。寻找能级匹配的活性层材料以及发展有效的器件工艺来减少钙钛矿层与有机层之间的界面复合是目前提高IPOSCs性能的主要策略。

鉴于此,南开大学刘永胜课题组采用共轭聚合物PM6作为钙钛矿和有机活性层界面的超薄钝化层,制备出效率超过19%的集成准二维Ruddlesden–Popper(RP)钙钛矿/有机太阳能电池。研究发现,超薄PM6层可以有效钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷,调节能级,抑制非辐射复合,同时可以使钙钛矿层与有机活性层之间形成良好的界面接触。同时研究发现,有机光伏材料的选择对器件性能具有重要影响。以本论文中研究的三元有机活性层为例,通过对两个受体组分的Flory–Huggins相互作用参数 (χdonor–acceptor) 进行计算,研究发现受体材料的共混性差是导致一定程度的S-形状J-V曲线的主要原因。经过优化后的集成器件实现了更宽的光电流响应(拓宽至930 nm),降低的缺陷态密度和更平衡的电荷传输。最终,优化的器件获得了1.12 V的高开路电压和19.15%的能量转换效率。

图1. 集成准二维钙钛矿/有机太阳能电池的器件结构及光伏性能。

作者通过利用不同有机活性层体系证明了该界面钝化方法在基于准二维RP钙钛矿上的IPOSCs中有效性,优化后的集成器件光伏性能大幅提高。该研究成果突出了IPOSCs中两种光活性层之间的界面调控的重要性,并提出了减少界面缺陷,改善钙钛矿层与有机层之间电荷传输的有效策略,为制备高效率IPOSCs提供了新思路。

本工作得到了国家自然科学基金(51673097, 21875122)和国家重点研发计划(019YFA0705900)的支持。南开大学博士生王婷和董一昕为论文第一作者,南开大学刘永胜教授为论文通讯作者。

论文信息:

Integrated Quasi-2D Perovskite/Organic Solar Cells with Efficiency over 19% Promoted by Interface Passivation

Ting Wang, Yixin Dong, Jiahao Guo, Qiaohui Li, Zhitao Chang, Mingqian Chen, Rui Wang, Yongsheng Liu*

Advanced Functional Materials 

DOI: 10.1002/adfm.202107129

原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202107129