Small Structures:非贵金属电催化生物质氧化催化剂的电子结构修饰

开发清洁、可再生的化石燃料替代品,解决碳排放和资源利用问题,是能源与环境领域的重要研究议题。生物质基有机物的电化学氧化因其环境友好、反应条件温和、转化率和选择性高、以及能够很好地匹配阴极析氢反应(HER)等优点而备受关注。实现生物质电氧化反应(BEOR)大规模应用的关键取决于高效催化剂的合理构建,以及所构建催化剂的结构优化和性能提升。通过构建高效BEOR催化剂并将其规模化应用可为电化学生物质升级的大规模应用提供指导。

黑龙江大学付宏刚教授,闫海静副教授等人,综述了各类电子结构修饰策略在非贵金属基催化剂在电催化各类生物质有机化合物氧化制备高附加值化学品方面的新进展。

该综述首先介绍了BEOR反应的原理,通过计算反应路径,氧化过程中的物种检测以及同位素示踪等方法清楚阐述反应的机制。强调BEOR反应代替OER与HER匹配的优势。而后对应用于BEOR反应的催化材料进行总结,并详细地举例介绍了过渡金属单质,过渡金属氧化物和氢氧化物,过渡金属间隙化合物以及(超)分子等几类催化剂在BEOR中的应用,并通过分析这些材料的结构和性质上的特点来阐明其适用于BEOR的根源。随后,作者重点对电子结构调控策略(杂原子掺杂,缺陷工程以及界面工程与异质结构建等)在高效BEOR催化剂的设计合成方面应用进行了详细归纳概括。详细描述了借助XPS、TEM、XAFS等多种表征,以及结合理论模拟表明杂原子掺杂,缺陷工程和异质结构建等手段对材料电子结构的有效影响,进而说明电子结构的调控和优化是如何提升催化材料的整体性能。最后作者总结了当前构建高效BEOR催化剂研究的局限性,提出了深入研究所需的方法和思路,并探讨了BEOR研究的目标和未来发展趋势。

本研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、黑龙江省优秀青年基金等项目的资助。

论文信息:

Electronic Structure Modulation of Non-Noble-Metal-Based Catalysts for Biomass Electrooxidation Reactions

Ganceng Yang, Yanqing Jiao, Haijing Yan*, Chungui Tian, Honggang Fu*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100095

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100095