Advanced Energy Materials: 分子拥挤效应——抑制电解液析氢,促进电化学氮还原

水系电催化氮还原反应 (NRR) 可以在温和的环境条件下直接将氮气和水转化为最重要的化学品之一的NH3,从而为传统能源密集型 Haber-Bosch (HB) 工艺提供了一种绿色可持续的替代方案。然而,NRR的大规模应用受到其相当低的NH3效率和产率的阻碍,其原因之一就来自于水电解液分解的竞争性析氢反应 (HER)。因此,抑制HER动力学可能是一种有效的方法,来提高NRR的NH3效率,尤其是抑制酸性电解质的HER,因为酸性电解液中丰富的质子对于NRR的加氢过程来说,是必不可少的。

最近,香港城市大学支春义教授与美国波多黎各大学石河分校陈中方教授合作,采用聚(乙二醇)(PEG400)作为水性电解液添加剂,利用PEG400的分子拥挤效应有效抑制了电解液的HER动力学。使用TiO2纳米阵列作为NRR催化电极,在20% PEG400的酸性电解液中,获得了很好的NH3法拉第效率(32.13%)和产率(1.07 μmol cm−2 h−1),是纯酸性电解液的9.4和3.5倍。同时,在碱性电解液和其他商业催化剂体系(Pd/C和Ru/C)中,也获得了类似的NRR增强效应,分子拥挤效应抑制HER,增强NRR这一策略具有普适性。

论文信息:

Molecular Crowding Effect in Aqueous Electrolytes to Suppress Hydrogen Reduction Reaction and Enhance Electrochemical Nitrogen Reduction

Ying Guo, Jinxing Gu, Rong Zhang, Shaoce Zhang, Zhen Li, Yuwei Zhao, Zhaodong Huang, Fan Jun, Zhongfang Chen,* Chunyi Zhi*

Advanced Energy Materials

DOI: 10.1002/aenm.202101699

原文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202101699