Small: ReS2/In2ZnS4二维范德华异质结高效可见光催化产氢

1. 研究背景:

随着全球化石燃料储备不断降低,人类社会急需找到替代化石燃料的可再生能源。光催化分解水技术可以将丰富太阳能转换为可储存、可再生氢能。因此,该技术得到巨大关注。尤其合理设计和制备高效,稳定和廉价光催剂具有巨大意义。目前,研究人员开发了大量新型二维材料。其中,二维范德华异质结在催化、电子、传感和光电子领域得到广泛应用。在光催化领域,二维范德华异质结展现许多本征优势,例如:1)通过结合不同禁带宽度的二维材料,其具有可调控光吸收谱;2)具有超高界面面积和强电子耦合的独特层间作用结构;3)高效界面光生电子空穴分离和迁移;4)层间强电子耦合导致电子结构优化,从而提高催化性能; 5)耦合各种二维材料的多样性,例如石墨炔,锑烯和过渡金属三硫磷化物。 

2. 文章概述:

近日,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队首次制备了一种二维硫化铼/铟锌硫范德华异质结,用于高效可见光催化产氢。该二维范德华异质结具备高效可见光催化产氢速率(2515 μmol h-1 g-1)。此速率是纯铟锌硫光催化剂速率的22.66倍。因此,该二维范德华异质结为最具活性的无贵金属铟锌硫基光催化剂之一。表征和理论计算结果揭示其高性能源于硫化铼/铟锌硫范德华异质结的强相互作用和硫化铼纳米片边缘原子级别硫活性位点的协同作用。

3. 图文导读:

图1 a. 硫化铼纳米片基面的高角环形暗场像. b. 硫化铼纳米片边缘的高角环形暗场像. c. 铟锌硫纳米片的高角环形暗场像. d. 硫化铼/铟锌硫范德华异质结(R51.0)的透射电镜图像. e. R51.0的能量色散X射线谱. f. R51.0的高分辨透射电镜图像.  
图2. a. 硫化铼纳米片和R51.0的铼4f高分辨X射线光电子能谱. b. 硫化铼纳米片和R51.0 Re L1边的同步辐射近边能谱. c. 铟锌硫纳米片和R51.0 Zn L边的同步辐射近边能谱. d. 硫化铼/铟锌硫异质结差分电荷分布图。
图3. a. R0.0, R6.0, R26.0, R51.0 和R65.0的可见光催化产氢性能. b. R0.0, R6.0, R26.0, R51.0 和R65.0紫外可见漫反射谱图. 图3b插图显示R0.0, R6.0, R26.0, R51.0 和R65.0的颜色。c. R0.0和R51.0时间分辨荧光光谱. 图3c插图显示R0.0和R51.0的拟合载流子寿命以及平均载流子寿命。d. R0.0和R51.0的电化学析氢性能.
图4. a. 硫化铼/铟锌硫二维范德华异质结光生电子空穴转移分离机理图. b. 硫化铼/铟锌硫二维范德华异质结光催化产氢机理图.

4. 结论:

团队通过一种室温下物理混合方法首次制备硫化铼/铟锌硫二维范德华异质结。该异质结具有高效可见光催化产氢性能(2515 μmol h-1 g-1),达到纯铟锌硫性能的22.66倍. 因此,该异质结为最具活性无贵金属铟锌硫基光催化剂之一。表征结合理论计算证明硫化铼与铟锌硫之间的强电子耦合和硫化铼纳米片边缘配位不饱和硫析氢活性位点协同提高光催化产氢性能。此工作对催化、(光)电子领域中二维范德华异质结设计和合成具有一定启示作用。

该项目研究获得澳大利亚研究理事会项目资助(FL170100154, DE200100629),谨此感谢!

论文信息:

Significantly Raised Visible-Light Photocatalytic H2 Evolution on a 2D/2D ReS2/In2ZnS4 van der Waals Heterostructure

Jingrun Ran, Hongping Zhang, Jiangtao Qu, Jieqiong Shan, Kenneth Davey, Julie M. Cairney, Liqiang Jing, Shi-Zhang Qiao*

Small

10.1002/smll.202100296

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202100296