Small:Ru单原子与Ru团簇在碱性析氢中的协同作用

多步反应,如析氢反应 (HER)、析氧反应 (OER)等,通常涉及多个复杂的基元反应。一般来说,纯单位点催化剂对多步反应的催化活性较差,因为它通常只能激活其中一步基元反应步骤。将多种活性位点结合在同一种催化剂中用于多步反应是一种有效的途径用来弥补单一活性位点催化剂的不足,因为通过多活性位点协同催化可以加速多步反应中的基元反应步骤。原子级分散催化剂通常具有丰富的配位结构,从而为制备多位点催化剂提供了条件。然而,原子级分散催化剂的制备通常涉及高温热解、表面活性剂辅助等,如何通过简单的策略实现原子级分散催化剂制备,并将多个活性位点组装到一个催化剂中用于多步反应仍然是一个困难的课题。

有鉴于此,北京化工大学程道建教授课题组利用室温浸渍策略实现了原子级分散催化剂(ADC)(Pt、Ir、Rh、Ru、Au、Mo)的普适性制备。通过表征发现不同原子级分散催化剂中单原子及亚纳米团簇大量共存。此外,碱性HER作为典型的多步反应被用作探针反应来研究双位Ru ADC的协同作用机制。经测试发现, Ru ADC具有良好的碱性析氢活性和稳定性,在10 mA cm−2处的过电位只需要18 mV。通过对比实验及理论计算得到Ru单原子与Ru团簇在碱性析氢中具有协同作用,可有效促进水分子吸附、分解及氢的脱附。该工作为原子级分散催化剂制备提供了一种新思路,对探讨多位点原子级分散催化剂在多步反应中的催化机理具有重要意义。

这项工作得到了国家重点研发项目(2019YFA0210300)和国家自然科学基金(21822801)的支持。

论文信息:

Construction of Dual-Site Atomically Dispersed Electrocatalysts with Ru-C5 Single Atoms and Ru-O4 Nanoclusters for Accelerated Alkali Hydrogen Evolution

Dong Cao, Jiayi Wang, Haoxiang Xu, Daojian Cheng

Small 

DOI:10.1002/smll.202101163

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202101163

【已发推文参考】

曾接收科学温故社邀稿,但未上线。