Small Structures:多维缺陷调控提升PbTe合金热电性能

基于塞贝克(Seebeck)效应和帕尔帖(Peltier)效应,热电技术可以利用载流子的定向移动实现热能和电能之间的直接转换,是一类很有前景的发电和制冷技术。目前,热电转换效率较低是限制其广泛应用的瓶颈,因此提升材料热电性能是当前研究的热点和难点。IV-VI族化合物PbTe作为传统的热电材料之一,其p型虽然在高温下热电性能优越,但其较宽温区内的平均热电优值较低及其Na掺杂导致的机械性能差限制了其广泛应用

同济大学裴艳中教授、李文教授研究团队与合作者针对这一问题,通过 Na/Eu双掺杂及PbSe固溶,在p型PbTe同时引入了高密度晶内位错和高浓度点缺陷,显著增强声子散射,实现300-850 K温区内晶格热导率的大幅降低。SEM结果显示样品含有富Na的纳米析出相,低倍率和高倍率TEM可以探测到高浓度的晶内位错存在,表明该材料体系中多维尺度缺陷共存,使得材料晶格热导率在850K时显著降低至0.4W/mK,比较接近用Debye-Cahill模型所计算的最低晶格热导率。

另一方面,PbSe固溶同时可以调整PbTe合金能带中轻带(L)带和重带(Σ)间的能量差,提升PbTe合金能带简并度。由于Na在PbTe和PbSe中不同的溶解度导致 Na进一步溶解至基体,载流子浓度进一步优化,功率因子有所增加。最终,由于高浓度点缺陷、线缺陷降低晶格热导率及能带简并度提高的协同作用下, PbTe合金的热电优值zT在850 K时提升至2.3,且300-850K平均zT达到1.3。此外,随着PbSe的引入,晶格发生硬化,这在材料的声速上也得到体现,最终材料硬度随着PbSe的引入逐渐增加,机械性能得到提升。

综上,该研究不仅引入了高浓度的晶内位错及点缺陷以降低晶格热导率,同时实现了能带结构的优化,pPbTe基热电材料中实现了电声输运性能的协同优化。上述研究成果有望为热功能材料(如热电材料)的研究和设计开发提供新的思路。

论文信息:

Manipulation of Defects for High-Performance Thermoelectric PbTe-Based Alloys

Jiayu Zhou, Yixuan Wu, Zhiwei Chen, Pengfei Nan, Binghui Ge, Wen Li*, Yanzhong Pei*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100016

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100016