Small Structures:Ca掺杂调控金属有机多面体衍生铜基空心球的CO2电还原产物

随着人类社会发展的不断进步,化石燃料的过度利用和日益丰富的人类活动导致全球范围内CO2含量持续增高,而CO2含量的急速增长又会引发全球变暖等严峻的环境问题,科学家们为缓解这些问题不断开发各种光化学,电化学,热化学或光电化学等的方法,其中,CO2电还原因操作过程简单易行,整个反应过程中对环境友好,又可以通过设计不同类型的催化剂得到各种有价值的能源燃料,符合可持续发展等优点而得到广泛的研究。其中,铜基催化剂是最有可能实现电化学还原CO2为高价值和高能量多电子产物的一类催化剂。

华南师范大学、南京师范大学兰亚乾课题组通过溶胶-凝胶法制备了一系列具有空心球形貌的Cu基CO2电催化剂。首次报道了CaCO3掺杂的Cu基电催化剂应用于CO2电还原的催化产物调控,通过调控CaCO3的掺杂量可以实现电还原产物从甲烷到乙烯的转变相关结果发表在(DOI: 10.1002/sstr.202100012)上。

这项研究首次报道了CaCO3掺杂的Cu基中空形貌的CO2电催化剂对于还原产物调控,例如我们通过调整前驱体配比得到的催化剂PISG-3和PISG-8在电催化性能方面有着显著的差异。其中,CaCO3含量较高的PISG-8样品在电化学CO2RR过程中更容易生成更多的CH4,而CaCO3含量较低的电催化剂PISG-3在催化过程中则更容易产生C2H4。我们通过密度泛函理论(DFT)计算进一步讨论了CaCO3在体系中的作用,推测CaCO3可以降低相邻两个反应中间体*CHO共存的可能性,从而抑制二聚过程,并提高CH4产物的选择性和活性。

论文信息:

Self-Assembly of Hydroxyl Metal–Organic Polyhedra and Polymer into Cu-Based Hollow Spheres for Product-Selective CO2 Electroreduction

Ru-Xin Yang, Yi-Rong Wang, Guang-Kuo Gao, Lin Chen, Yifa Chen*, Shun-Li Li*, Ya-Qian Lan*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100012

原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/sstr.202100012