Solar RRL:采用原子层沉积技术在前驱膜上生长Al2O3超薄层实现对高效CZTSSe太阳电池缺陷的调控

Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)由于其组成元素价格低廉、对环境友好和光电性能优异而成为有前途的光伏材料。然而,CZTSSe电池中大量的界面缺陷和体缺陷严重制约着其转换效率的提升,尤其是开路电压。为了进一步提高器件性能,研究者们在CZTSSe薄膜太阳电池中已经采用了各种方法,其中引入钝化层是一种行之有效的优化策略。原子层沉积技术(ALD)具有自限制特性及成膜致密均匀等优点,已被证明是一种良好的薄膜制备技术。通过原子层沉积技术生长的氧化铝(ALD-Al2O3)已经被应用在各类薄膜太阳电池上并展示出了极佳的表面钝化效果。近年来ALD-Al2O3也被用于CZTSSe薄膜太阳电池中去改善器件性能、提高转换效率。这种通过ALD沉积在吸收层和缓冲层之间的超薄Al2O3膜,无论是由于Al2O3本身还是生长过程中引入的氢元素都可以通过钝化界面的缺陷来提高器件的转换效率。但是,Al2O3钝化层对高效CZTSSe薄膜太阳电池吸收层体内缺陷的影响尚不清楚。实际上,在高温硒化过程中,CZTSSe薄膜中会发生分解反应,产生气相的中间产物进而造成元素(例如Sn)流失。在CZTS前驱膜上沉积一层超薄的Al2O3层再经过高温硒化获得CZTSSe吸收层,而不是直接在硒化得到的CZTSSe吸收层薄膜上沉积超薄的Al2O3层,将有助于深入了解Al2O3在吸收层和太阳电池中的作用,从而提高锌黄锡矿结构薄膜太阳电池的转换效率。

南开大学光电子薄膜与技术研究所张毅教授课题组与河北大学物理科学与技术学院于威教授课题组合作,采用原子层沉积技术在前驱膜上生长Al2O3超薄层实现对高效CZTSSe太阳电池缺陷的调控,并分析了ALD-Al2O3对CZTSSe薄膜太阳电池器件性能提升的物理机制。

ALD-Al2O3大大降低了薄膜中Sn2+的含量、增加了Sn4+的含量,从而抑制了与Sn2+有关的深能级缺陷,同时CuZn受主缺陷减小、有益VCu增加,吸收层由双层结构转变为上下贯穿的单层结构,提高了薄膜的结晶质量。此外,对于具有超薄Al2O3的太阳电池,在异质结界面和吸收层体内的复合均显着减小,最终器件的转换效率从8.8%提高到11.0%,开路电压从439.2 mV增加到483.5 mV。这项工作不仅深入了解了ALD-Al2O3对CZTSSe薄膜太阳电池效率提升的作用,而且为高效锌黄锡矿结构材料的缺陷控制提供了新的方向。

论文第一作者为南开大学光电子薄膜与技术研究所博士生孙亚利和河北大学物理科学与技术学院硕士生邱鹏飞,通讯作者为南开大学张毅教授和河北大学于威教授。

论文信息:

Defect control for high-efficiency Cu2ZnSn(S,Se)4 solar cells by atomic layer deposition of Al2O3 on precursor film

Yali Sun, Pengfei Qiu, Siyu Wang, Hongling Guo, Rutao Meng, Xiaowei Zhou, Li Wu, Wei Yu,* Jianping Ao, Yi Zhang*

Solar RRL

DOI:10.1002/solr.202100181