PSS RRL:类MXenes二维过渡金属硅化物的第一性原理研究

二维过渡金属碳氮化合物 (MXenes) 因其具有类石墨烯的二维结构和类金属导电性, 在电化学、储能等领域有着广泛的应用前景。以氢氟酸 (HF) 刻蚀法制备MXenes已得到广泛的报道, 然而,HF的毒性阻碍了MXenes的大规模制备及其在能源相关领域的广泛应用;因此,进一步丰富以及探索MXenes材料体系对拓展MXenes材料化学、结构多样性,及其在磁电器件、电催化等领域的潜在应用具有重要意义。

内蒙古大学物理科学与技术学院李锋钰研究员课题组设计十种具有类MXenes结构的二维过渡金属硅化物M2Si (M = Sc, Ti, V, Cr, Mn, Co, Zn, Y, Nb, Mo),结合第一性原理计算的声子谱计算以及分子动力学模拟筛选出三种稳定的M2Si (M = Mn, Co, Y) 单层材料; 进而考察这三种二维结构与H2,N2以及O2的反应活性,发现它们对H2和N2不具有化学反应活性,而O2在这三种表面上会自发解离,说明这些单层易被氧化。通过电子结构分析表明M2Si (M = Mn, Co, Y) 单层都表现出金属性, 其中Y2Si单层无磁性 (NM),Mn2Si和Co2Si单层呈反铁磁性 (AFM)。鉴于金属性特质,该课题组进一步评估了M2Si (M = Mn, Co, Y) 材料对HER的电催化性能,计算结果表明Y2Si在低氢覆盖率下的析氢反应中表现出最佳的催化性能,是很有前景的电催化剂。

上述研究工作得到了国家自然科学基金项目 (11828401, 11964024) 和内蒙古大学高层次人才科研启动金 (21200-5175101) 的支持。