Advanced Optical Materials:具有手性依赖色散的石墨烯边缘等离极化激元纳米成像研究

石墨烯的等离极化激元是入射光场与石墨烯的自由电子集体振荡耦合所形成的局域电磁场模式,其工作波长覆盖近红外光至太赫兹波谱段。相比于传统金属材料,石墨烯的等离极化激元具有损耗小、工作波段宽、光场局域特性强以及可调谐等特性。特别是,石墨烯的边缘可以支持一维等离极化激元模式。对比于面内的模式,这种边缘模式由于具有更强的光场局域特性而备受瞩目。单层石墨烯具有锯齿和扶手椅型两种手性边缘。这两种边缘具有丰富而有趣的局部电子态,可以诱导诸多有趣的物理特性,如超导、局部磁特性、拓扑行为等。在前期的研究中,研究者从理论上预测了石墨烯的等离极化激元边缘模式具有手性依赖特性,实验上也已经发现石墨烯的两种手性边缘对面内的等离极化激元波具有不同的反射系数,因而边缘的手性将显著影响局域电磁场分布。然而,对于沿着两种手性边缘传播的一维等离极化激元模式的实验研究尚未见报道,人们对这种模式具体的传播色散行为与边缘手性的关系尚不清楚。

针对上述问题,中山大学“微纳结构电子光子与器件”研究团队将实空间中远红外纳米光学成像技术与第一性原理计算相结合,率先开展了对石墨烯手性边缘的一维等离极化激元传输行为和色散的研究。他们通过分析比较这两种边缘模式在对石墨烯进行化学掺杂前后的纳米光场分布,揭示了若干与边缘手性电子态相关的等离极化激元行为。首先,由于局域电子态的存在,两种边缘等离极化激元模式均表现出比石墨烯的面内等离极化激元模式更强的中远红外电磁场局域特性;其次,在本征石墨烯中,锯齿和扶手椅型边缘传播的一维等离极化激元模式具有相同的色散关系,但在对石墨烯进行化学掺杂后,由于锯齿型边缘表现出金属性行为,具有更强的化学吸附能力,导致在相同掺杂浓度下,锯齿型边缘上将积累更多的载流子,其费米能级的变化量是扶手椅型边缘的3倍,从而使得位于锯齿型边缘的等离极化激元模式的波长移动范围更宽。上述结论与基于密度泛函理论的第一性原理计算结果相一致。此项研究为石墨烯的等离极化激元边缘模式具有手性依赖行为提供了一个直接的实验证据,发现了一维等离极化激元的传播色散与边缘手性的依赖规律,揭示了锯齿形边缘的等离极化激元模式在高灵敏分子纳米传感应用上的优势,并展示了等离极化激元纳米成像可做为一种“探针”,用于研究原子的空间排列方式对电磁场局域分布的作用规律。

论文信息:

A Nano‐Imaging Study of Graphene Edge Plasmons with Chirality‐Dependent Dispersions

Ximiao Wang  Zebo Zheng  Ningsheng Xu  Weiliang Wang  Huanjun Chen  Shaozhi Deng

Advanced Optical Materials

DOI:10.1002/adom.202100207