Advanced Materials:改变过量锂分布制备晶格氧稳定的亚微米级富锂锰基电极

随着全世界范围内能源政策的变化,对高能量密度储能系统(主要是锂离子电池)的需求日益增加。为了突破现有的锂离子电池能量密度上限,需要阴极材料拥有大于800 Wh·kg-1的比能量。在这个背景下,富锂锰层状氧化物材料(LMRs,Li1+ xMnyNizCo1−x−y−zO2)因为氧化还原反应中产生的高比能量(>900 Wh·kg-1)而受到广泛关注。

近年来对LMRs的研究一直很活跃,但这些学术解决方案尚未满足实际应用的要求。因为以往的学术研究多使用高比表面积的LMRs(例如粒径<100 nm),尽管它们的比能量很高,但实际能量密度较差(≈2400 Wh·L-1)。此外,大比表面积的结构会在实际应用中产生与氧相关的问题,例如加速电解液分解/短路)。鉴于高比表面积LMRs的问题,降低比表面积是提升LMRs实用性的直接方法。韩国国立蔚山科学技术院(UNIST)Jaephil Cho教授等报道了一种亚微米级、具有新颖的形态和结构设计的LMR电极材料。该系统中的锂相对过量,提升了晶格氧的稳定性,材料具有2880Wh·L-1的超高能量密度和高循环保持率。相关结果发表在Advanced Materials上(论文信息附后)。

本文报道了一种具有相对离域的过量Li的LMR(Li1.11Mn0.49Ni0.29Co0.11O2),并将其制备成亚微米级单颗粒(DS-LMR)。通过多种电化学评估以及基于同步加速器的实时分析,证明了与典型的LMR相比,Li过量的体系在长循环中表现出更高的氧化还原活性/可逆性。通过第一性原理,探索了过量Li的分布如何影响晶格氧的稳定性。通过在实际条件下进行全电池测试,进一步证实了晶格氧稳定性在实际电池系统中的重要性。

论文信息:

LatticeOxygenStabilized Li and MnRich Cathodes with SubMicrometer Particles by Modifying the ExcessLi Distribution

Jaeseong Hwang, Seungjun Myeong, Eunryeol Lee, Haeseong Jang, Moonsu Yoon, Hyungyeon Cha, Jaekyung Sung, Min Gyu Kim, Dong‐Hwa Seo, Jaephil Cho

Advanced Materials

DOI: 10.1002/adma.202100352