Advanced Functional Materials:相变信息存储材料的高通量筛选研究

相变存储器(Phase-Change Memory,PCM)是一种利用PCM材料的非晶相与晶相间的快速可逆相变特性来实现非易失性信号存储的技术。当前PCM技术主要应用包括存储集成电路和光盘存储;此外,PCM技术也在内存计算、人工神经形态系统、全光片上存储及计算等新兴领域展现出巨大潜力,如图1(上,左侧)所示。开发性能优异的PCM材料是该领域的关键,其中Ge-Sb-Te(GST)系列合金被认为是性能最均衡的体系而被广泛商用。为了提升性能,当前主要采用实验试错法对GST进行元素替代或掺杂来优化性能。然而这往往需要长的开发时间和高昂的研发成本。

图1. 相变信息存储材料的应用、筛选策略、及候选体系的元素分布。

近日,吉林大学李贤斌教授、陈念科博士研究小组与加州大学、清华大学的科学家联合报道了当前国际上最大规模的PCM材料高通量计算筛选工作。研究人员从具有超过12万个结构的无机晶体数据库中进行搜寻,首先利用针对PCM材料的元素种类、禁带宽度、原子构型、相稳定性的要求获得了158个候选材料体系(如图1(上,右侧)),它们主要分布在IVA,VA,VIA主族上,包括Te,Bi,Se,S,Pb,Sb,Ge,Sn,As,如图1(下)所示;其它元素还包括在IA,IIA,IIIA主族,如In,Tl,Li,Na,和过渡元素,如Ag,Ti,Ni,Cr,Mn,Y,Zr,Cd,Hf,Ta,Pt等。

为直接关联候选材料体系与相变存储器多个性能的需求,如信号对比度、数据保持力、数据存储速度、功耗等要求,研究者进一步提出了性能相关的PCM材料描述判据组合来做性能筛选:波恩有效电荷(Z*:3.6~6.7 e)可以反映出PCM材料独特的电子极化行为,也与信号对比、价键性紧密相关;内聚能(EC:2.6~3.4 eV atom−1),高功耗是当前PCM材料面临的主要问题,这源于数据存储时材料的熔化冷却过程,所以高熔点一般倾向于高功耗,内聚能衡量原子间的价键强度则可间接反映功耗特性;90°键角偏移量(DBAD:2.6~6.4°),90°键角源自于PCM材料的p轨道特征,反映出快速结晶(数据写入)特性,而键角偏离90°一定程度则有利于非晶的稳定性,因此合适偏移量可以兼容快速结晶和非晶稳定两方面需求。在上述判据指引下,进一步从158个候选体系选出52个与GST具有类似性能的材料体系,如图2的红色数据所示。

图2. 候选材料的PCM性能关联地图:Z *为波恩有效电荷,EC为内聚能、DBAD为键角偏移量。红色数据点对应体系与当前流行的GST合金性能相近。

最后,研究人员利用第一性原理分子动力学直接模拟潜在材料体系的RESET(非晶化)操作过程。图3(a,b,c)显示出代表体系MnBi2Te4、TlBiTe2、CdPb3Se4、Ge2Bi2Te5均获得非晶结构,且与其对应的晶相有显著的结构、光电信号对比。研究人员进一步对候选体系进行SET过程(再晶化)的分子动力学模拟验证,如图3(d,e)所示,CdPb3Se4在390 ps内便可实现显著的成核结晶。这些探索证明了该高通量筛选研究提出的结构标准和性能描述判据的合理性。

图3. 代表性PCM材料体系的非晶相与晶相的结构对比、信号对比、数据写入(晶化)速度的验证与评价。

在过去很长一段时间里,高通量筛选相变存储材料主要有两方面困难:一是相变存储材料涉及诸多性能、甚至动态相变性能,选择描述判据较为困难;二是由于实验和计算仿真的苛刻要求,当前没有如晶体数据库那样成熟的非晶数据库。本工作巧妙地使用研究者自定义的性能描述判据组合对晶体数据库进行搜寻,从而间接获得非晶态、甚至快速相变过程等的有用信息。

这项工作是当前最大规模的高通量相变信息存储材料的搜寻与探索,可为半导体业界开发先进相变信息存储技术提供有益参考建议。论文第一作者为吉林大学研究生刘宇婷。李贤斌教授小组主持了研究(www.ioe-jlu.cn/csp)。该研究组长期从事相变信息存储器的关键材料物理问题研究,特别针对相变存储器速度提升与功耗降低等工业问题开展工作。

论文信息:

HighThroughput Screening for PhaseChange Memory Materials

Yu‐Ting Liu, Xian‐Bin Li*, Hui Zheng, Nian‐Ke Chen*, Xue‐Peng Wang, Xu‐Lin Zhang, Hong‐Bo Sun*, Shengbai Zhang

Advanced Functional Materials

DOI:10.1002/adfm.202009803