Advanced Science:构筑PBA-TiO2 Janus纳米反应器实现双功能光催化水氧化/还原

Janus(“两面神”)粒子是由物理和化学性质不同(通常性质相反)的两个或多个组分构成的具有精细结构的粒子。两面神粒子的不同组分具有不同的表面亲/疏水性、磁性、光学特性、电学特性等,具有多功能、易修饰等优点;同时不同部分的特性有助于改善整体的化学和物理特性,以满足特定的应用需求。因此,近年来两面神粒子在催化、能量存储与转化、生物医学等领域显示出了广阔的应用潜力。然而,开发一种有效的策略来实现具有稳定界面的Janus结构纳米反应器仍然是一个巨大的挑战。

大连化学物理研究所刘健研究员和华东师范大学胡鸣研究员提出刻蚀-再生长控制策略,实现了由二氧化钛二维纳米片与普鲁士蓝类似物(PBA)结合而成的Janus纳米反应器,突破传统方法在Janus纳米反应器合成上的限制,PBA-TiO2 Janus纳米反应器实现双功能光催化水氧化/还原。

作者在之前的工作中发现,普鲁士蓝类似物在酸性条件下不稳定,会在热弱酸中解离,获得配位键(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 384−391)。结合文献中的报道,研究团队提出了一种新颖的Janus纳米反应器合成策略:通过局部性刻蚀普鲁士蓝类似物(PBA),从而使其表面暴露的未配位金属节点与Ti和O离子结合,并缓慢成核生长,最终由纳米片自组装成的花朵状TiO2长在单晶立方体PBA表面,从而形成非对称性双组分PBA-TiO2 Janus纳米反应器。实验证明,纳米片组装成的花状TiO2具有大比表面积,为还原反应提供了丰富的活性位点。此外,PBA-TiO2的界面相互作用增强了对太阳光谱的吸收和利用。荧光光谱表明,Janus结构促进载流子的快速传输并有效地抑制内部光生电子和空穴的复合。得益于非对称性双组分结构带来的电荷分离效率提升,PBA-TiO2 Janus纳米反应器的光催化性能得到了显著提高。上述刻蚀-再生长控制策略,突破传统方法在Janus纳米反应器合成上的限制,为构筑MOFs单晶/半导体杂化Janus结构纳米反应器的精准合成提供了新思路。相关结果发表在Advanced Science上。

论文信息:

Modular Construction of Prussian Blue Analog and TiO2 Dual‐Compartment Janus Nanoreactor for Efficient Photocatalytic Water Splitting

Chunjing Shi, Sheng Ye, Xuewen Wang, Fanning Meng, Junxue Liu, Ting Yang, Wei Zhang, Jiatong Wei, Na Ta, Gao Qing (Max) Lu, Ming Hu, Jian Liu

Advanced Science

DOI: 10.1002/advs.202001987