Advanced Optical Materials:以“腔”胜弱——微球腔耦合无机卤素钙钛矿垂直发光增益结构

无机金属卤素钙钛矿因制备成本低、环境友好、发光颜色可调且色纯度高、光吸收系数高、载流子扩散长度长等特性,是下一代光电器件的理想材料,在太阳能电池、LED、激光器、光电探测等领域展现出巨大的应用前景。然而,由于钙钛矿材料高折射率限光再吸收特性及本征缺陷等导致激子产生非辐射跃迁,致使发光量子产率降低,成为限制钙钛矿材料作为高性能光电子器件材料广泛应用的致命弱点。为解决上述问题,研究人员普遍通过表面配位体修饰、制备工艺优化、掺杂工程等技术对无机卤素钙钛矿材料本征性能加以改善,但性能可能由于内禀属性变化而改变。如果能够通过外部物理场调控实现钙钛矿材料发光增益,则可降低材料设计要求,使无机卤素钙钛矿材料应用领域得到进一步拓展。

北京工业大学先进光子技术研究所闫胤洲与合作者针对这以问题提出了微球腔耦合垂直发光增益结构,实现了无机卤化物钙钛矿两个数量级的自发辐射增强,揭示了光学微腔对钙钛矿激子辐射跃迁的调控机制。在此基础上,通过钙钛矿发光薄膜表面构建图案化微球阵列垂直结构,利用该结构发光增益对激发功率和角度的高度依赖特性,实现了高效荧光防伪应用。相关结果发表在Advanced Optical Materials(DOI: 10.1002/adom.202001932)上。

微球腔耦合垂直发光增益结构由无机卤素钙钛矿表面自主装微米级SiO2介电微球腔构成,介电微球腔的介观光场调控主要包括三个效应,分别是:米散射共振聚焦、光学回音壁共振模式、光学定向天线。米散射共振聚焦通过微球米散射效应,将入射激发光聚焦至亚衍射极限尺寸,通过调控钙钛矿表面激发光能量密度分布,实现对钙钛矿激子辐射跃迁速率的调控,获得发光增益;部分发光光子耦合进入微球腔中形成光学回音壁共振模式,在弱耦合条件下通过Purcell效应可有效提高自发辐射跃迁效率,实现量子产率显著提升;定向天线效应则利用介电微球腔球透镜特性,调控发光远场分布,实现“发光中心-微球腔球心”连线方向的定向发射增强。通过上述三个效应,在不改变钙钛矿材料内禀属性的条件下,可有效提高无机卤素钙钛矿发光性能。通过变温光致发光谱,首次定量描述了微球腔光场对无机卤素钙钛矿中“激子-光学声子”相互作用的调控机制。通过图案化微球腔阵列垂直结构,在均匀钙钛矿薄膜表面获得了定制化图案发光增益,利用微球腔发光增益对激发光功率及观测角度的依赖性,实现了超低激发阈值的高效防伪应用。本工作通过全介电微腔阵列垂直结构实现了大面积钙钛矿发光增益,为未来面向实际应用的钙钛矿高效发光器件的开发设计提供了新思路。