Laser & Photonics Reviews: 钙钛矿纳米颗粒/金薄膜杂化纳米腔中的光控量子尺寸效应

金属卤化钙钛矿因其具有强非线性效应、宽带隙可调节性、高量子产率和大折射率,具备在光电器件中的潜在应用而引起了人们的广泛关注,包括显示、微型激光器、光探测器、超表面。然而钙钛矿在光照射下通常不稳定,导致离子偏析、分解和相变,对器件性能产生不利影响。其中光诱导卤化离子偏析依赖于在足够高载流子密度下消失的应变梯度,目前已证明可以通过精确光控进行有效调节。

近年来已成功合成了不同特征尺寸的CsPbBr3薄膜和粒子,大部分研究集中在显示量子尺寸效应的量子点和支持回音壁模式的微粒上。相比之下,具有中等折射率(~2.0)、直径在50 ~ 500 nm的CsPbBr3纳米颗粒的研究较少,而这个尺寸在可见光到近红外光谱范围内足以支持Mie共振模式。在此之前,介质纳米颗粒(硅、砷化镓等)与金属薄膜形成的杂化纳米空腔已被运用于实现纳米级光子器件,通过这种方式形成的纳米腔通常具有金属薄膜诱导的间隙模式和镜像模式,可以实现电场的局域化,大幅提升纳米颗粒的吸收和发射效率。

华南师范大学信息光电子科技学院兰胜教授团队提出了一种实现钙钛矿双波长稳定发射的光控量子尺寸效应。通过化学气相沉积法在金膜衬底上合成直径为400nm左右,由量子点组成的多晶CsPbBr3纳米颗粒,形成CsPbBr3纳米粒子和金属薄膜组成的杂化纳米腔,并在两者间隙之间获得了强局域电场。利用激光诱导退火在纳米腔中建立一个空间局域温度分布,在低重复频率飞秒激光脉冲的激发下发射~488 nm荧光。通过增加激光功率,使量子点尺寸增大,形成小单晶颗粒,消除量子尺寸效应,使发射波长转移到~515 nm,实现CsPbBr3纳米粒子由多晶向单晶相变,并且在低激光阈值时这种相变是可逆且可控的。通过控制激发光功率,这种杂化纳米腔可以实现双波长发射并且可以获得四种可控光学态。通过对杂化纳米腔静态和瞬态温度分布的模拟,揭示了该现象内在的物理机制。这一独特性质使用于光信号处理的纳米级光源成为可能,也为基于钙钛矿纳米粒子和等离子体纳米结构新型光子器件的设计开辟了新途径。

该研究工作近期发表在Laser & Photonics Reviews(DOI:10.1002/lpor.202000480)上。第一作者为博士研究生李树磊,袁茂辉博士为共同第一作者,通讯作者为兰胜教授。