Advanced Functional Materials:石墨相氮化碳改性隔膜的高效多硫化物捕获及锂硫电池性能

以金属锂为负极,硫为正极的锂硫电池是作为取代传统嵌入式锂离子电池储能系统的最有潜力备选之一。但是,锂硫电池较为突出的问题在于,其严重的穿梭效应会大大降低高硫载量电极的活性和库伦效率,因而难以实现商业化。这些问题迫使研究人员向电池体系中加入大量具有电催化特性的材料。其中,一种有效的策略是对电池隔膜进行催化组分的涂覆改性,即在隔膜上引入一种具有高效抑制多硫化锂穿梭效应和快速催化转化进程的材料。然而,当前的大部分研究均未考虑隔膜修饰物的用量,这些组分的引入往往以牺牲锂硫电池的能量密度为代价,因而无法满足在材料化学和电化学显著进步的今天,实际应用条件下电子设备对具有较高能量密度及微型储能器件的需求。

尽管研究人员在保持改性隔膜功能性的同时降低非活性组分添加量上进行了大量的工作。常见的改性烯烃类隔膜依然存在如下问题:1)隔膜的电解液润湿性差,电池的内阻较大且硫电化学反应动力学欠佳;2)隔膜的热稳定性差,在高于室温的温度下会发生卷曲。这些隐患在一定程度上限制了功能化隔膜器件在锂硫电池中的应用。

有鉴于此,武汉科技大学先进材料研究团队黄亮副教授、雷文副教授通过设计一种对多硫化锂具有快速催化转化机制的改性隔膜来实现可靠、稳定锂硫电池循环的目的;同时,改性隔膜也具有轻量化、热稳定性良好和电解液浸润性优异等商业化应用前景。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202010455)上

该工作中,研究者制备了一种均匀分散和表面富含缺陷的梭形石墨相氮化碳纳米材料,将其作为催化组分负载在亲水性聚合物聚多巴胺原位包覆的商业聚丙烯隔膜上。通过聚多巴胺表面含氧官能团直接吸附催化剂,其超低活性组分载量仅为0.17 mg cm-2。基于改性隔膜组装成的扣式电池在充放电循环的测试中表现出优异的电化学性能,在硫面载量超过4 mg cm-2和充放电倍率高达5 C的工作条件下,实现了衰减率低于0.05 %的500圈稳定循环在此基础上,结合理论计算,揭示了有缺陷的石墨相氮化碳材料对于多硫化锂的吸附及催化/转化机制。