Advanced Energy Materials:金纳米粒子修饰黑磷纳米片作为的高电导性和高活性的析氧电催化剂

电催化析氧反应(OER)作为能源存储和转换技术(如氢氧燃料电池,金属-空气电池)中的一个核心过程,反应的能垒和动力学过程常常制约了整个能源转换以及水解过程的最终效率和产量。目前,铂、铱和钌等贵金属仍然是最有效的电催化OER材料。然而,这些贵金属的昂贵成本限制了它们的实际应用。因此,迫切需要寻找低成本材料和高性能电催化OER材料作为替代品。作为一种单元素二维材料,二维黑磷独特的电子结构和理化性质赋予其优异的电催化性能,在电催化析氧领域引起了极大的研究兴趣。然而,二维黑磷的催化活性与传统贵金属催化剂相比仍然存在一定的差距。一直以来,通过增强电荷传导能力、降低催化反应能垒、加速电催化反应动力学过程等被认为是增强电催化性能的有效手段。

湘潭大学物理与光电工程学院的研究团队结合理论计算和实验研究,提出通过Au纳米粒子修饰二维黑磷以增强其电催化析氧性能的策略。Au颗粒的负载实现了二维黑磷从半导体相到金属相的转变,获得更快的载流子迁移率和更接近OER最佳值的∆GOH*,从而展现出优异的电催化析氧性能。相关结果发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.202002424)上。 文章的通讯作者为祁祥教授和黄宗玉教授,第一作者是乔辉和刘华婷两位博士。该研究工作依托于以钟建新教授所在的微纳能源材料与器件湖南省重点实验室。

该研究团队密切结合理论和实验研究,提出通过将金颗粒负载到二维黑磷表面的策略来改善其电催化性能。第一性原理计算发现,二维黑磷负载了金颗粒后其电子性质将从半导体转变为金属,获得更快的载流子传导能力;同时,Au颗粒负载后的黑磷具有更接近OER最佳值的吉布斯自由能。这是由于Au纳米颗粒可以将自由电子转移到二维黑磷,从而改变其电子结构并增强导电性。不仅如此,Au纳米粒子提供的多余电子能够加速整体的电催化反应动力学过程并降低电催化反应的能垒。通过简易的溶液合成方法成功制备出负载有金颗粒的黑磷异质结构,电化学测试结果表明其起始电位为1.36 V、Tafel斜率为68.1 mV/dec,表现出优良的电催化析氧性能。该工作充分证明了通过Au纳米粒子负载是改善二维黑磷电催化析氧性能的有效手段,并为构建高效的非贵金属电催化剂提供了一种有效的思路。