Advanced Materials:非磁性原子空位在空气中稳定的二维材料中诱导出局域磁矩

二维材料为探索和调控二维极限下新奇的物理现象提供了绝佳的平台,是未来电子学技术发展的重要候选材料。二维材料拥有众多奇异的物理特性,其中,二维磁性因其在自旋电子学中潜在的应用前景而成为物理学和物质科学领域最受关注的科学前沿之一。近年来,科研工作者发现了一系列的本征二维磁性材料,如CrI3、Fe3GeTe2等。然而,它们中的大部分在空气中不稳定,这不仅阻碍了对二维磁性的进一步研究,也极大限制了二维磁性在自旋电子学领域的应用。 因此,如何在空气中稳定的二维材料中诱导磁性成为该研究领域的关键问题之一。

最近,北京大学物理学院量子材料中心王健教授、清华大学物理系段文晖院士、北京大学工学院张艳锋教授等合作,在过渡金属硫族化合物PtSe2薄片中发现了由Pt原子空位引起的局域磁矩,并揭示了局域磁矩对样品厚度的依赖性和产生机制。

研究团队使用化学气相沉积的方法生长了厚度在8-70 nm之间的PtSe2薄片,并利用透射电子显微镜和选区电子衍射等手段确认了薄片样品良好的单晶性。研究团队进一步制备了不同厚度的PtSe2器件并系统测量了这些器件的电输运性质,他们发现,高温下样品的纵向电阻随着温度的降低而降低,表现出经典的金属性特征;低温下样品电阻随着温度的降低对数增大并在极低温下趋于饱和。此外,低温下,磁场施加在薄片样品面内时,样品表现出各向同性的负磁阻行为。进一步的分析表明,随温度降低对数增大的纵向电阻以及面内各向同性的负磁阻来源于Kondo效应。Kondo效应一般出现在掺有磁性杂质原子的非磁性金属中,由宿主电子与局域磁矩自旋发生散射而产生。然而,系统的表征结果显示,研究人员生长的PtSe2薄片中并不存在磁性原子杂质。

研究人员通过理论计算揭示了PtSe2薄片中局域磁矩的来源。PtSe2薄片里存在着Pt原子的空位,这些Pt原子空位会使得三个近邻Se原子p轨道的占据态在费米能级附近的自旋分布产生非对称性,从而产生以Pt原子空位为中心的局域磁矩。更有趣的是,研究团队发现局域磁矩的大小与样品厚度有关:越薄的薄片中局域磁矩越大。理论上,样品中的局域磁矩主要由样品表面的Pt原子空位贡献,而越薄的薄片样品表面层在样品中所占的比例越大,因此越薄的样品具有越大的平均磁矩,与实验观测结果相吻合。

这一工作为在非磁性的二维材料中,尤其是空气中稳定的二维材料中,实现原子尺度上的磁性调控提供了新的思路,对自旋电子学和量子信息等领域的发展具有潜在的重要价值。相关论文在线发表于Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202005465)。

通讯作者简介:

王健,男,北京大学教授,教育部特聘教授,国家重点研发计划项目负责人。2015年获马丁伍德爵士中国科学奖,2019年荣获高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)青年科学奖。2010年起在北大成立独立研究组,建立了低维量子输运与分子束外延-扫描隧道显微镜实验室,成为国际上少数兼具高质量样品的制备、表征和极端条件物性测量于一体的实验组,在低维超导和拓扑材料的量子调控方面取得了一系列具有重要科学意义和国际影响力的突出成就。如在二维超导中发现新的量子相变-量子格里菲斯奇异性,并实验证实新的物质态量子金属态;给出单层FeSe薄膜的高温超导零电阻和迈斯纳效应的直接证据;在拓扑材料中发现电阻随磁场对数周期振荡的规律,是量子振荡90年研究历史上发现的第三种周期规律;发展出探索拓扑超导的一种实验方法(金属-拓扑半金属界面);首次在二维界面高温超导体中观测到马约拉纳零能模证据;发现高温高陈数陈绝缘体态等。发表相关论文一百多篇,其中以通讯作者在Science,Science Advances, Nature Physics, Nature Materials,Nature Communications, PNAS,PRX,PRL, Advanced Materials, Nano Letters, ACS Nano等国际一流学术期刊上发表80余篇,5篇论文被Science高亮报道。

段文晖,男,清华大学物理系教授,中国科学院院士。主要从事计算凝聚态物理和计算材料科学领域的基础研究,其研究方向包括凝聚态物质和功能材料的理论和计算设计、固体的电子结构、第一性原理计算、低维物理、量子材料及其新奇物性等。发表学术论文300余篇,两次获国家自然科学奖二等奖(2000年、2014年),获叶企孙物理奖(2013年),并入选美国物理学会会士。

张艳锋,女,北京大学工学院教授,2012年获得国家优秀青年科学基金的资助,2015年入选教育部“青年项目”,国家杰出青年科学基金获得者(2019)。主要从事石墨烯等二维层状材料的可控制备、精密表征和应用探索,在 二维量子薄膜、二维层状材料(石墨烯、氮化硼、单层过渡族金属硫属化合物)及其异质结构的可控制备/构筑、精密表征和新奇物理化学特性等方面取得了系列创新性成果。近年来,作为课题负责人主持了科技部重点研发计划子课题,科技部量子调控重大项目子课题、国家自然科学基金重大项目子课题、国家杰出青年科学基金、优秀青年科学基金、面上项目等多项科研项目。迄今在Science、Nature Communications、Advanced Materials等期刊发表论文 180余篇;在国内外学术会议上做邀请报告20余次。曾获中国科学院杰出科技成就奖、全国百篇优秀博士学位论文、北京大学宝洁教师奖 (2015)、北京大学优秀博士学位论文指导教师 (2017),教育部奖励计划-青年学者等奖励。