Small Stuctures:“铈”目以待—-一氧化碳催化氧化

CO是由于含碳物质不完全燃烧而产生的一种有毒气体,无色、无臭、无刺激性。在日常生活中,汽车尾气、煤气、吸烟很常见, CO的来源主要为人为原因,汽车发动机、炼钢炼铁炉、煤气发生站、采暖锅炉、炉灶、固体废弃物的焚烧都会导致一氧化碳气体的排出。正是因为如此常见的排出来源,一氧化碳可以说成是排放量最大的大气污染物。CO随空气进入人体的肺泡并进入血循环,与血液中的血红蛋白生成碳氧血红蛋白,比氧气与血红蛋白的结合力强很多,这势必减弱红细胞携氧能力,引起血液缺氧,影响呼吸以及心脏、大脑功能,对人体健康非常不利。因此,采取有效手段高效降低CO污染对环境清洁和人类健康具有重要意义。

CO催化氧化是目前治理CO污染最常用且有效的手段之一,CeO2由于其具有较高的储释氧能力以及氧迁移能力被广泛应用于CO催化氧化领域。CeO2优秀的催化活性源于其具有独特且较强的电子局域化特性的Ce 4f轨道,使得氧化铈具有较高的储释氧能力;其优越的氧化还原性能源于Ce3+和Ce4+之间易于转化与表面/结构缺陷的形成和湮灭,这使得CeO2在缺氧条件下可以释放氧,在富氧条件下可以储存氧,但是CeO2的热稳定性较差,高温下易烧结,而且对于单独的CeO2来说低温CO的催化氧化性能亟需进一步提高。

北京工业大学孙再成课题组总结了最近几年关于铈基材料在一氧化碳氧化领域的应用以及提高铈基材料CO氧化活性的策略。基于金属的负载,调控氧化铈暴露的晶面,以及金属掺杂等三个方面梳理归纳,I、金属的负载:贵金属负载型催化剂,非贵金属负载型催化剂,以及单原子催化剂。通过金属的负载可以增加CO在催化剂表面反应的活性位点,并且与催化剂载体表面形成金属-载体间的相互作用,此外催化活性也取决于负载金属的固有性质、价态、尺寸以及存在形式(纳米颗粒,纳米团簇,单原子)。II、氧化铈暴露的晶面的调控:不同的形貌通常代表纳米晶体具有不同的表面原子排列、电子密度。通过调整CeO2的形貌,可以选择性地暴露高反应活性面,从而调节金属或反应气体与CeO2晶面之间的相互作用。III、金属掺杂:在CeO2中掺入金属可以调节铈基催化剂中的氧空位浓度或改变催化剂的粒径。掺杂型铈基催化剂的活性取决于掺杂剂的性质、掺杂量、表面氧空位的浓度以及掺杂金属与CeO2之间的相互作用。相关文章发表在Small Structures上 ,第一作者是北京工业大学硕士研究生董晨曦,通讯作者是曲丹教授和孙再成教授。