Small:离子印迹衍生技术制备碳基单原子催化剂

单原子催化剂(SAC)尤其是碳基单原子催化剂(CSAC)在催化中表现出高产的活性,并引起了大量研究。但是,CSAC的制备过程通常涉及有机前体的高温热解,在此过程中金属原子可移动并因此聚集成纳米颗粒,这对催化性能不利。最近,已经证明了一些在纳米尺度上的限制策略可以抑制纳米级金属物种的形成,并制备了单原子材料,包括金属有机框架衍生的方法,原子隔离方法等。与传统方法相比,这些限制策略可以实现更高浓度的原子分散的活性位点,从而提高催化性能。但是,辅助成分和金属原子之间的这种物理纳米限制作用无法在高温过程中精确地稳定的隔离金属原子。

美国华盛顿州立大学、北伊利诺伊大学、加州大学欧文分校、香港科技大学霍英东研究院、美国阿贡实验室以及美国西太平洋国家实验室合作团队报道了一种离子印迹衍生技术制备碳基单原子催化剂。在本文中,提出了一种离子印迹衍生策略来合成CSAC。其中,印迹过程将金属-氮-碳(Fe-N4-Cx)部分限域于SiOx中。这种特征使Fe-N4-Cx部分在热处理过程中得到很好的保护/封闭,从而使最终材料富含单原子金属活性位。作为概念验证,使用这种离子印迹衍生策略制备了单原子Fe-N-C催化剂。实验结果和理论计算表明,高浓度的单个FeN4活性位点分布在该催化剂中,导致在碱性介质中具有出色的氧还原反应(ORR)性能,半波电势为0.908V,展现出远高于商业Pt/C的催化活性和稳定性。相关研究成果以“An Ion-Imprinting Derived Strategy to Synthesize Single-Atom Iron Electrocatalysts for Oxygen Reduction” 为题发表于Small(DOI:10.1002/smll.202004454)。论文的第一作者为丁士超博士,通讯作者为林跃河教授和李金成博士。