Advanced Functional Materials:超快的电化学氧化剥离MoS2成超薄的平面堆积结构

过渡金属硫属化合物(TMDs)是典型的二维材料,具有可调控的物理化学特性。超薄的TMD材料已在电子器件、传感器、催化和能量存储等领域中进行了广泛地研究。超薄TMD的制备研究主要集中在两个领域,即“自上而下”的剥离方法和“自下而上”的化学气相生长。前一种方法使用剪切力通过机械方法或离子/分子插入来破坏层间范德华力相互作用,而后一种方法则基于化学气相沉积。尽管剥离的方法可以获得高质量的二维晶体,但大规模的剥离仍具有挑战性,并且需要较长时间。化学气相合成可以实现具有可控厚度的大规模二维TMDs,同时需要高温和精确的条件,并且会引入大量的晶体缺陷。因此,快速而温和的方法来实现原子层厚度的TMDs制备仍然是一个重要的问题。

武汉理工大学麦立强教授和罗雯博士针对这一问题以二硫化钼为模型进行了系统研究:利用电化学氧化剥离的新策略将硫化钼快速地转变为原子层厚度的堆叠结构,并且通过基于单片MoS2电化学器件和拉曼光谱原位观测了电化学剥离的反应途径。相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202007840)上。

近年来,研究人员报道了利用与硫属元素蒸气反应将非范德华块状晶体转变为二维TMDs,以及光致剥离方法实现块体到单层TMD的转变。然而这些方法存在需要高的反应温度或者材料的利用率较低的问题,高效的剥离方法依然是重要的难题。除此之外,剥离机理的探索也是另一个关键问题。传统剥离的研究缺乏动态观察手段,无法实现同一片材料剥离前后的对比。因此开发和建立二维TMD系统研究模型对于二维材料的研究和应用非常重要。该研究团队基于单片硫化钼器件、原位的光学显微镜和拉曼光谱实现了对单个硫化钼薄片的电化学剥离的原位观测,发现在硫酸锌溶液中,施加一定的阳极电势即可快速的发生横向的电化学氧化反应,使得块材MoS2迅速转变为超薄的硫化钼片层。并且与以前的蚀刻和腐蚀方法不同,这是一个选择性的过程,可以使均匀的双层/三层MoS2形成自堆叠的2D通道。并且该方法得到的特殊堆叠结构的硫化钼也获得了优异的电催化析氢性能和高的表面增强拉曼活性(1.15×105增强因子)。研究者相信,此项研究中提出的电化学剥离的策略以及获得的原子层厚度堆叠的MoS2对于二维材料在限域催化、纳米流体和量子器件的研究具有重要的意义。