Advanced Optical Materials:碲纳米线——一种非线性光学响应超强烈且各向异性的一维范德华力材料

碲(Tellurium, Te)作为一种具有优异压电、热电和光电特性的单元素半导体,在能源和光电子器件中有着广泛的应用。最近研究报道还表明碲具有吸引力的拓扑性质,如其可从普通半导体过渡到强拓扑绝缘体、在其费米能级附近存在多个外尔节点等。另一方面,由于碲是通过其一维螺旋链之间相对较弱的范德华相互作用构成,人们可以合成具有量子限制效应的一维和二维碲纳米材料,从而获得一些更有趣的电子、光学和力学性能。例如,当碲薄膜的厚度被减小至纳米量级,可同时实现n型和p型高载流子迁移率,其值高达数千cm2V-1s-1;这也使其成为量子限制下实现量子输运的独特材料体系,实现量子霍尔效应等。虽然碲纳米材料的光吸收、光辐射、拉曼散射等光学性质已被研究,但是其非线性光学效应仍鲜有报道。那么,碲纳米材料独特的电子输运特性是否可以提供吸引人的非线性光学响应,这些响应是否可进一步拓展其器件功能呢?

中国西北工业大学物理科学与技术学院甘雪涛及合作者针对化学气相沉积法制备的碲纳米线开展了系统的二次谐波、三次谐波等非线性过程研究。实验结果揭示了碲纳米线具有超强烈和独特各向异性的非线性光学响应。相关结果发表在Advanced Optical Materials(DOI: 10.1002/adom.202001273)上。

碲晶体结构中存在一维的碲原子螺旋链,且这些螺旋链之间仅具有相对较弱的范德华力。碲螺旋链周围存在孤对电子,这使得外部泵浦光的电场在碲纳米线中很容易诱导偶极子振荡,泵浦光功率较高时表现出强烈的非线性光学响应。实验中,作者将碲纳米线与氧化锌、磷化铟、铝镓砷等III-V和II-VI族化合物半导体纳米线相比较。结果表明,碲纳米线的二次、三次谐波比III-V或II-VI族纳米线中效应高2-3个数量级。碲纳米线的二阶非线性系数高达1.25×104 pm/V,比氧化锌纳米线的二阶非线性系数高4个数量级。一般来说,由于纳米线直径仅百纳米,使其与光相互作用距离短,导致其非线性效应需要利用具有很高峰值功率的脉冲激光来实现,而这需要考虑复杂的脉冲同步问题。受益于碲纳米线极高的二阶非线性效应,该工作使用连续激光即可泵浦出碲纳米线的二次谐波,且避免了脉冲激光中的脉冲同步问题,使得碲纳米线中和频参量过程的实现也成为可能。

另一方面,也是由于碲纳米线是由平行排列的碲原子螺旋链构成,其二次谐波表现出二重对称性,仅响应偏振方向垂直于纳米线的泵浦光,而对偏振方向平行于纳米线的泵浦光无响应。该现象其他纳米线(如氧化锌、砷化镓、铌酸锂等)的二次谐波偏振依赖性恰好相反。碲纳米线三次谐波的偏振依赖性表现出扭曲的四重对称性,即垂直于纳米线长轴方向的两瓣完美对称,而沿着长轴的方向则有着八度的扭转角,表现出强烈的各向异性。

碲纳米线所表现出的超强烈且各向异性的非线性光学响应,使其可用于实现高效率且具有偏振选择性的纳米尺度波长转换器、全光开关、电光调制器等器件。