Solar RRL:一种金属偏析方法生成钴锰合金增强光热催化合成气转化为低碳烯烃

低碳烯烃作为许多化学品的合成原料是当今化学工业的支柱。传统的低碳烯烃合成方法是由大分子量的烃类物质或石脑油高温裂解得到,然而裂解需要在较高的温度下进行并且产生大量副产品,通过费托合成将合成气直接转化为低碳烯烃被认为是最实用的方法。与传统的热催化费托合成相比,光热催化在减少化石燃料消耗和减少碳排放方面起着重要作用。光热催化费托合成可以利用光能将合成气转化成其他高附加值的化工原料,从而同时解决相应的能源和环境问题。华中师范大学化学学院欧阳述昕课题组通过湿化学法诱导金属从载体中偏析从而合成了负载在氧化亚锰上的钴锰合金催化剂(CoxMn1-y/(MnO)y),该催化剂实现了在氙灯照射下高效催化CO加氢生成低碳烯烃,钴锰合金结构中的锰起着独特的电子助剂作用从而增强了低碳烯烃的选择性。

该研究巧妙的通过一步湿化学法诱导金属Mn从载体MnO中偏析从而合成了一系列负载在MnO上CoMn合金光热催化剂(CoxMn1-y/(MnO)y)。在氙灯照射下,Co1Mn2-x/(MnO)x显示出优越的CO加氢性能,在CO转化率为13.9 %时,获得最高27.0 %的低碳烯烃选择性,低碳烯烃/烷烃比为3.2,与此同时CO2选择性仅为22.6 %。Co1Mn2-x/(MnO)x光热催化剂优异的催化性能还体现在其较好的循环稳定性,五次循环测试未见CO转化率和产物选择性有显著变化。此外,该反应体系的反应机理也通过实验分析和表征进行了深入研究,CO程序升温脱附(CO-TPD)和原位傅里叶变换红外光谱的结果表明这种CoMn合金结构促进了CO的吸附并且起着独特的电子助剂作用,增强了低碳烯烃选择性。该研究对于具有优异光热催化性能的钴基费托合成催化剂的设计、合成提供了有益借鉴。相关论文在线发表在Solar RRL (DOI: 10.1002/solr.202000488)上,该论文第一作者为华中师范大学化学学院的硕士生李睿哲,通讯作者为华中师范大学化学学院的欧阳述昕教授。