Advanced Materials:电镜技术——快电子选择性激发和探测三氧化钼中的双曲型声子极化激元

对中、远红外波段光子的调制在量子物理、光子学等领域具有重要意义。声子极化激元具有损耗小,能量低的特点,近年来引起了广泛的关注。尤其对于氮化硼、α-MoO3、氧化钒等材料的双曲型声子极化激元相关研究,正在逐渐打开通向器件应用的大门。

对于α-MoO3中的双曲型声子极化激元,借助于近场红外光学手段,先前的一系列工作已经揭开了该材料在中红外波段(>100 meV)的神秘面纱,包括详细研究了中红外区间声子极化激元的各向异性,对极化激元色散进行了调控,在转角双层体系中实现了拓扑相变等。然而理论上,α-MoO3的声子极化激元不仅局限于中红外波段,在更低频的远红外甚至太赫兹频段也可能存在,且具有不同类型的色散关系。由于缺乏合适的激光光源,常规的近场光学手段对于100 meV以下波段探测难度较大。因此目前近场光学所揭示α-MoO3中红外波段的声子极化激元信息只是它的冰山一角。 北京大学物理学院高鹏课题组针对这一问题,利用高能量分辨率的扫描透射电镜的电子能量损失谱技术对α-MoO3的各向异性声子极化激元在宽频段内进行了研究。该方法的能量分辨率可达到10 meV以内,并且同时保证了纳米至原子级的空间分辨率,可以实现大动量转移匹配,且连续覆盖从太赫兹到远红外、中红外频段。他们通过测量α-MoO3的电子能量损失谱,详细分析了该材料声子极化激元的行为。实验测量表明,α-MoO3确在宽频率范围内(50 – 130 meV)存在多支声子极化激元。这是由于α-MoO3特殊的原子结构所决定的:α-MoO3中每个钼原子被六个不等价的氧原子包围构成一个八面体,一个晶胞由两层这样的八面体组成。这种复杂各项异性结构,加上LO-TO劈裂效应,使得α-MoO3在中远红外区域产生了多个剩余射线带,因此伴随着多支声子极化激元。这些双曲线型声子极化激元的激发与传播均具有各向异性,通过控制电子束的入射方向就可以选择性地激发一支或同时几支不同能量的声子极化激元,这为声子极化激元的应用提供了便捷性和可调控空间。本文首次完成了对α-MoO3四组声子极化激元的实验验证,揭示了他们的宽频段、各项异性、可选择性激发等特征,也展示了电镜电子能量损失谱对远红外、结构依赖的声子极化激元探测的优势。该研究相关结果发表在Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.202002014)上并被选为inside back cover封面文章