Advanced Functional Materials:二维自旋玻璃中发现大的矫顽场

自2004年石墨烯被分离以来,二维材料得到了前所未有的发展,并且在磁、电、力和光学等领域展现了许多奇异的特性。相对于其它物理性质而言,二维磁体得研究相对较晚,虽然理论上已经证二维磁体存在的可能性,但仅少数材料在实验上做了验证。其中包括:CrI3、MoS2、FePS3、[CrCl2(pyrazine)2]、[Fe(bimCl)3]、Cr2Ge2Te6、VSe2和MnSe2等。究其原因,主要的困难是传统的磁性材料难以剥离出二维层出来,在有少量多层存在得样品中,二维磁体容易通过在化学键或空间的磁相互作用,形成三维磁长程有序,从而掩盖了真正得二维行为。因此,阻隔二维材料层与层之间的磁相互作用是实现二维磁体的关键。

另一方面,具有特定拓扑结构和自旋阻错特性的二维材料一般会表现出奇异的磁学性质。理论上有十一种基本的二维晶格可以观察到由于自旋间反铁磁耦合而导致量子涨落,而其中大部分研究集中在基于六边形衍生的Kagomé格子或蜂窝格子。其中,蜂窝状晶格的基态是具有小的量子涨落的半经典Néel有序态,理论上很新奇。然而,真实化合物很难具有理想的蜂窝状格子,常显示出不同程度畸变。其中一个常见的畸变是六边形的两个边明显缩短,变成二聚蜂窝格子,或称之为具有混合自旋的方形晶格。有趣的是,该晶格存在于著名的磁性绝缘体TlCuCl3,并在该材料中观察到磁振子的玻色-爱因斯坦凝聚。因此,二聚蜂窝格子可作为研究量子相变的模型系统。不过截止目前,仅少数自旋中心为半整数的二聚蜂窝格子被报道,自旋为整数的未见报导。

西安交通大学前沿科学技术研究院郑彦臻教授和东莞松山湖材料实验室的付振东副研究员合作,报道了一例具有整数自旋的二聚蜂窝状晶格组成的二维范德瓦尔斯磁性材料 [Fe(4-etpy)2(N3)2]n (FEN)。通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜和原子力显微镜的形貌表征,发现样品呈层状堆叠在一起,最薄处约为13纳米厚,相当于单层化合物的十层。与长程磁有序的常见磁性质不同,穆斯堡尔谱和极化中子散射研究表明,该材料由于晶格内铁磁和反铁磁交换耦合相互作用而表现出一种可重入的自旋玻璃行为,在39 K和28 K温度下,具有不同倾斜角的自旋玻璃相。利用Curély模型,可以模拟两个交换耦合常数(J1 = +35.8cm−1J2 = −3.7cm−1)。通过分析3.3到100K温度范围内的极化中子散射数据,发现该二维磁性层之间的磁相互作用被有效阻隔,对磁散射的进一步模拟计算也表明该材料的短程自旋关联具有二维的性质。2 K下的磁滞回线测量发现该材料具有1.9特斯拉的非常大的矫顽场,证明该材料是一种“非常硬”的二维范德瓦尔斯磁体。

研究者坚信将二维磁体与拓扑自旋阻挫结合在一起能产生一些新奇的物理现象及材料特性,有可能开拓一个可供研究的新方向。后续工作将从减少材料的厚度、设计新的理想拓扑结构等着手开展,进一步揭示该类二维磁性材料的特性。相关结果在线发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202004744)上。