Laser & Photonics Reviews:超快非辐射弛豫揭示激子-极化激元的自发辐射强度

近年来,强耦合现象在光学和固体物理等研究领域引起了广泛的兴趣。强耦合发生时,发射体和微腔之间会进行相干能量交换,发生Rabi振荡,同时形成一种新的玻色准粒子——激子-极化激元。强耦合效应会引起一系列新奇的物理现象,比如室温下的玻色-爱因斯坦凝聚与超流现象、光子阻塞效应、光学斯塔克效应等。强耦合也有许多重要的实际器件应用,例如超低阈值极化激元激光、超快单光子开关和极化激元晶体管。

    当发射体与准连续真空能级发生耦合时,发射体将会发生不可逆的自发辐射。根据费米黄金定律,偶极跃迁概率与末态的态密度成正比,这表明自发辐射速率可以通过光学局域态密度(LDOS)进行调控。基于此原理,许多研究工作通过引入光学谐振腔来调控自发辐射,如表面等离激元微腔和电介质微腔,这也就是Purcell效应。弱耦合域下,发射体与微腔的相互作用相对于未耦合本征态是微扰项,Purcell效应成立。但是,当谐振子间的相互作用强度超过谐振子本身的弛豫速率时,费米黄金定律的微扰方法不再适用,因此Purcell效应在强耦合下失效,经典的自发辐射速率与LDOS之间的关系不再成立。这一指导原则的失效阻碍了腔量子电动力学中光子器件和量子信息技术的进一步发展。

北京大学物理学院的方哲宇研究团队从超快非辐射弛豫角度研究了表面等离激元-激子-极化激元的自发辐射。研究结果表明强耦合下,PL增强因子呈现非对称的失谐依赖性,不能用Purcell效应解释。WSe2单层和金属- WSe2异质结的瞬态反射信号都可以用双指数函数拟合。快弛豫过程的寿命为几百飞秒,慢弛豫过程的寿命是皮秒量级,两者都属于非辐射驰豫。他们发现两个弛豫过程的非辐射因子失谐相关性与PL增强因子的非对称线型一致。因此,超快非辐射弛豫过程能够揭示表面等离激元-激子-极化激元的自发辐射强度,将这一现象称为非辐射效应。此外,为了阐明非辐射效应的普适性,研究团队验证了它在中耦合域的有效性。实验结果表明当探测光能量与激子能级共振时,中耦合域下非辐射效应仍然成立,并且与Purcell效应一致。因此,非辐射效应在多种耦合域下都成立。

研究者相信,此项研究将会促进腔量子电动力学中自发辐射的基础物理研究,为探索室温下基于低维材料的极化激元器件开拓了思路,如极化激元激光器和极化激元发光二极管。相关论文在线发表在Laser & Photonics Reviews (DOI: 10.1002/lpor.202000233)上。