Advanced Science:具有高催化效率的路易斯酸碱对-多孔芳香骨架催化剂

路易斯酸碱对(LPs)作为一种典型的非金属催化剂在不对称氢化、双键还原和碳氢键激活等方面表现出了广泛的可应用性。基于其优异的催化性能,LPs的设计与构建具有重要的研究意义和应用前景。然而,目前广泛研究的LPs催化剂大多是可溶性的,回收过程中不可避免地会导致催化活性和稳定性急剧下降。基于聚合物基质的异相LPs催化剂,其有限的接触面积限制了催化效率。为了解决这些问题,将LPs催化剂负载到多孔骨架中,利用多孔材料优异的主客体相互作用性质,制备高活性、可回收的催化剂是一个很好的途径。多孔芳香骨架(PAFs)是以芳环构筑的具有特定立体几何构型的分子基块,通过C-C共价键偶联形成的多孔有机骨架材料。该类材料以大比表面积、多样化的结构和高的热/化学稳定性而为大家周知。

东北师范大学化学系朱广山教授、元野教授课题组在路易斯酸碱对-多孔芳香骨架催化剂方面的研究取得了重要进展。利用PAF材料骨架上的N原子与路易斯酸的B原子反应,制备了具有优秀C=C双键催化加氢性能的LP@PAF异相催化剂。通过与其他多孔骨架进行对比和DFT计算发现,哌嗪环的椅形结构阻碍了PAF-6@BCF中B原子(三(五氟苯)硼烷)与N原子(三嗪环)的接触,从而形成了具有催化活性的LPs。这项工作为多孔有机骨架型LPs催化剂的发展提供了理论基础。相关论文在线发表在Adv. Sci. (DOI:10.1002/advs.202000067)。