Advanced Functional Materials:能带工程助力提升二维半导体材料热电性能

热电材料能够实现热能和电能的相互转换,可用来收集环境热能以及工业废热,为当前能源危机提供了一种可持续、绿色便捷的能源补给途径,如何提高热电材料热的能源转化效率一直是该领域学者们不断讨论和研究的核心。二维半导体材料作为后硅半导体时代重要部分,其具有较高载流子迁移率和离散的态密度结构,其在热电领域的应用近年来也引起了广泛关注。基于此,新加坡科技局材料与工程研究院吴靖研究员和新加坡国立大学的John T. L. Thong教授及其研究团队在二维半导体材料热电输运研究中取得重要进展。在该工作中,研究人员发现了利用能带工程可以显著提高新型二维半导体材料二硒化钯(PdSe2)的热电性能,其功率因子高达 1.5 mWm-1K-2。相关工作在线发表在Advanced Functional Materials上。

不同于目前广泛研究的以六边形蜂窝结构为主导的二维材料, PdSe2有着独特的褶皱状五边形结构。这种特殊的低对称性晶格结构将导致PdSe2有着的较低的热导率,使得其在热电以及能源转化领域有着巨大的潜力。研究人员首先通过退火处理来降低PdSe2热电器件的接触电阻,通过在480K的真空环境中退火4个小时,发现PdSe2导电性提高了将近10倍,同时电子载流子迁移率达到210 cm2V-1S-1。通过对比不同厚度的PdSe2样品热电性能,研究人员发现,越薄的PdSe2 呈现出更好的导电和热电性能。并通过第一性模拟计算证实,随着厚度降低,导带中出现额外的能带参与热电的输运,形成了能带收敛,从而提供更多电子态密度并且创造出更多电子通道。考虑到PdSe2晶格低对称性导致的较低热导率,研究人员预测室温下其ZT可达0.1,优越于目前报道的所有其他二维半导体材料。研究人员证实,热退火处理和“维度工程”能显著提高材料的新型二维半导体PdSe2热电性能,从而为当前不断涌现的二维半导体材料在低维热电领域的应用提供了新思路。该工作对于探索低维材料应用于物联网自供电领域具有深远意义。