Advanced Functional Materials:二维CsPbBr3/CdS异质结优异的激子光伏效应

光伏效应对于将太阳能转化为电能是非常重要的,特别是在太阳能电池的应用中得到了广泛的探索。目前对光伏效应的研究主要集中在基于传统半导体p-n结的器件上。但是,该类型光伏效率几乎达到理论极限。激子光伏效应通过激子(牢固结合的电子-空穴对)扩散到异质界面,并将激子分离为寿命更长的自由载流子,自由载流子同时沿相反方向产生和分离,当激子在异质结的界面处分离时,会在界面处产生较大的载流子浓度梯度,并且将产生超出传统pn结界面势垒决定的驱动电势的理论极限。而激子光伏效应主要表现在有机材料(有机光伏或染料敏化太阳能电池)中,由于再生过程中的电势损耗和复合损耗,其功率转换效率(PCE)相对较低。全无机铯铅卤化钙钛矿CsPbX3 (X = Cl, Br, I)具有从可见区到近红外区直接带隙、大的光学吸收系数、长载流子寿命和长载流子扩散长度等优良性能,此外,由于强量子限域效应,2D卤化铅钙钛矿具有更大的激子束缚能。因此,全无机钙钛矿被认为是更有效的光伏材料。

华中科技大学翟天佑和周兴团队提出通过气相外延生长的方法合成二维CsPbBr3/CdS异质结,并发现其具有0.76 V的大开路电压和17.5%的光电转换效率的激子光伏效应,相关结果发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202006166)上。

该研究团队通过气相外延法生长了高质量的2D CsPbBr3 /CdS异质结构,利用HAADF-STEM证实其具有洁净的界面和特殊的结晶取向关系。通过光致发光(PL)和时间分辨光致发光(TRPL)验证CsPbBr3/CdS异质结表现出强烈的层间耦合,证明了异质结界面在一定程度上的电荷转移。此外,由于二维CsPbBr3中激子的结合能较大,光生载流子在界面上扩散并分离成自由电荷,导致化学势能梯度较大,在内置的平衡电势能和化学势能下,器件具有良好的激子光伏性能,例如Voc较大(≈0.76 V), PCE较高(≈17.5%)。同时,该器件在500 nm单色光照射下还具有较好的光电探测性能,包括高的光开关比 (Ilight /Idark≈105)和快速的响应速度(上升时间84μs,衰减时间23μs)。